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fabrication de nouveaux matériaux pour l"optique non-linéaire par orientation toute optique Par

Thami Amine Ouahbi

Mémoire présenté au Département de physique en vue de l"obtention du grade de maître ès sciences (M. Sc.) faculté des sciences université de sherbrooke

Sherbrooke, Québec, Canada, Janvier 2006

À mes parents,

Sommaire

Ce mémoire traite de la mise en place d"une expérience de fabrication de nouveaux matériaux pour l"optique non-linéaire par orientation toute op- tique. Des polymères cristaux liquides présentant un groupement azobenzène conçus par les collaborateurs du département de chimie sont déposés sous forme de couches sur des lamelles de microscope et exposés à une superposi- tion cohérente d"impulsions femtosecondes infrarouge et doublée dans le but d"orienter des chromophores azo-benzèniques. Le but de l"inscription de cette orientation est de créer une non-linéarité optique macroscopique a...n de concevoir de nouveaux matériaux pour l"op- tique non-linéaire. On cherche à comprendre le mécanisme physicochimique par lequel s"inscrit cette orientation, à la mettre en évidence expérimentale- ii ment et en...n à caractériser les propriétés non-linéaires optiques des échan- tillons obtenus. Le travail réalisé dans le laboratoire de spectroscopie femto- seconde a été la mise en place d"un montage interférométrique pour mettre en évidence l"orientation optique. La di¢ culté de l"expérience n"a pas permis de permettre en évidence le phénomène observé. Un montage inférométrique a ensuite été monté chez Patrick Ayotte et plusieurs observations expérimen- tales ont permis d"arriver à la conclusion que l"orientation optique avait bien

été réalisée.

iii

Remerciements

Je souhaiterais tout d"abord remercier mes quatres directeurs Patrick Ayotte, Denis Morris, Armand Soldera, Yue Zhao professeurs et chercheurs aux département de physique et de chimie pour m"avoir donné l"opportunité de travailler sur un thème de recherche passionnant et accompagné au cours de cette démarche. Je remercie également Grégoire Berry pour son travail de synthèse des molécules d"étude Je remercie tout aussi le FQRNT pour le ...nancement. Ce travail n"aurait jamais pu être accompli sans le soutien technique de Stéphane Melançon, technicien au laboratoire de spectroscopie femtoseconde, la syn- chronisation des impulsions d"orientation n"aurait jamais fonctionné sans les réponses à mes questions sur Labview provenant de Guy Bernier, coordonna- teur des travaux pratiques au département de physique,et les indications de Jean-Baptiste Sirven, doctorant au CMPOH à Bordeaux, en ce qui concerne la détermination de l"angle d"accord de phase du cristal de BBO à l"aide d"un logiciel d"optique non-linéaire ainsi que celle de François Hache, chercheur à l"école polytechnique au laboratoire d"optique et de biologie. Le soutien de Fréderic Perreault et Pierre Luc Dallaire-Demers a été très utile et apprécié. iv Julie Dionne a également dessiné le plan d"un Mach-Zender équilibré. v

Table des matières

Sommaire . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . ii Remerciements . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . iv Table des matières . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . viii Liste des tableaux . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . viii Introduction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 1

0.1 Revue brève de littérature . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 3

1 Fabrication de matériaux à forte non-linéarité optique 9

1.1 Les polymères cristaux liquides et l"optique non-linéaire . . . . 9

1.2 Caractérisation physicochimique des polymères . . . . . . . . . 14

1.3 Modèle microscopique de l"orientation optique . . . . . . . . . 16

1.3.1 Modèle d"orientation optique à un photon . . . . . . . 29

1.3.2 Modèle d"orientation optique à deux et trois photons . 35

vi

2 Tentative de mise en oeuvre expérimentale en régime femto-

seconde 44

2.1 Synchronisation des impulsions . . . . . . . . . . . . . . . . . 47

2.2 In‡uence de l"épaisseur des échantillons . . . . . . . . . . . . . 48

2.3 In‡uence de la température . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 53

2.4 Caractérisation des impulsions enregistreuses . . . . . . . . . . 53

2.5 Procédure de recouvrement spatial et temporel des faisceaux

d"écriture . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 62

2.6 Montage de suivi en temps réel de l"orientation optique . . . . 63

2.7 Description des programmes réalisés . . . . . . . . . . . . . . . 65

2.7.1 Module lecture . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 65

2.7.2 Module sequence . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 65

2.7.3 Module moutonaverage . . . . . . . . . . . . . . . . . . 67

2.7.4 Module state1 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 68

2.7.5 Module state2 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 68

2.7.6 Module state3 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 68

2.7.7 Module state4 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 68

2.7.8 Programme principal . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 68

3 Mise en oeuvre de l"orientation optique dans le régime na-

vii noseconde 70

3.1 Mise en évidence expérimentale du réseau inscrit dans le ré-

gime nanoseconde . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 70

3.3 Observations expérimentales complémentaires . . . . . . . . . 76

3.4 Comparaison entre signal de seconde harmonique avant et

après orientation optique . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 78

3.5 Conclusion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 80

Annexe 80

Annexe 1 : accord de phase . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 81 Annexe 2 : interféromètre de Mach-Zender . . . . . . . . . . . . . . 91

Bibliographie 92

viii

Liste des tableaux

1.2.1 Récapitulatif des propriétés d"intérêt pour les polymères étudiés 15

1.3.1 Grandeurs spectrales d"intérêt pour les polymères d"étude . . . 19

2.4.1 Paramètres d"interêt pour l"évaluation du ‡ux des impulsions

d"écriture . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 56

2.4.2 Comparaison entre les conditions expérimentales de Kitaoka

et al. et nos conditons expérimentales . . . . . . . . . . . . . 56 ix

Table des ...gures

0.1.1 Somme directe et somme conjuguée dans le modèle de la

conjugaison de phase . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 5

1.1.1 Chaînes pendantes à motifs dérivés du Disperse Red 1 . . . . 11

1.3.1 Représentation chimique des unités non-linéaires . . . . . . . 17

1.3.2 Représentation schématique des unités non-linéaires en ba-

tôns brisés . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 18

1.3.3 Spectre en transmission PDR1-A . . . . . . . . . . . . . . . 20

1.3.4 Spectre en transmission P8MAN . . . . . . . . . . . . . . . . 21

1.3.5 Spectre en transmission COP1DR1A-P8MAN . . . . . . . . 22

1.3.6 Spectre en transmission COP2DR1A-P8MAN . . . . . . . . 23

1.3.7 Modèle à trois niveaux . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 25

1.3.8 Éléments de modélisation de l"orientation optique . . . . . . 26

x

1.3.9 Diagramme des photo-isomérisations . . . . . . . . . . . . . 28

1.3.10 Évolution du peuplement angulaire à des instants succesifs . 33

1.3.11 Ordre centrosymmétrique araignée généré par une lumière

polarisée dans une direction dé...nie . . . . . . . . . . . . . . . 34

1.3.12 Modèle d"orientation optique à deux photons cohérents . . . 37

1.3.13 Con...guration d"écriture sélective d"un ordre non centrosym-

métrique par absorptions simultanées à deux et trois photons résonnants avec des polarisations perpendiculaires . . . . . . . 38

1.3.14 Photographie instantanée des impulsions enregistreuses . . . 42

1.3.15 Réseau d"e¢ cacité d"orientation correspondant à des zones

alternativement orientées et isotropes . . . . . . . . . . . . . . 43

2.0.1 Schéma de principe du montage d"écriture de la non-linéarité 46

2.1.1 Montage de synchronisation des impulsions enregistreuses . . 49

2.1.2 Mélange de fréquences dans la con...guration de teinte plate

optique vue à la caméra CCD . . . . . . . . . . . . . . . . . . 50

2.1.3 Synchronisation préliminaire des impulsions d"orientation par

mélange de fréquences . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 51

2.2.1 Con...gurations typiques d"échantillons épais (a) et mince (b) 52

xi

2.4.1 Mesure de la durée des impulsions par la méthode de recou-

vrement spatial dans un cristal non-linéaire . . . . . . . . . . . 55

2.4.2 Mesure de la taille du spot par mesure de l"intensité transmise

à travers des trous calibrés . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 57

2.4.3 Mesure de la durée moyenne de deux impulsions par inter-

corrélation dans un cristal non-linéaire . . . . . . . . . . . . . 59

2.6.1 Montage de lecture de l"ordre induit par mesure du signal de

seconde harmonique . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 66

3.1.1 Interféromètre de Mach-zender . . . . . . . . . . . . . . . . 72

3.1.2 Mise en évidence du réseau inscrit par observation de deux

3.4.1 Niveau de signal de seconde harmonique avant (pointillés

mixtes) et après orientation optique (pointillés simples) . . . . 79

3.5.1 Détermination de l"angle d"accord de phase pour le mélange

de fréquences par conservation de l"impulsion et de l"énergie . 86

3.5.2 Accord de phase pour la génération de seconde harmonique

par accord des indices . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 89

3.5.3 Interféromètre de Julie Dionne . . . . . . . . . . . . . . . . 91

xii

Introduction

L"objectif de ce projet de maîtrise est d"entreprendre une démarche de recherche à la fois expérimentale, bibliographique, avec une composante de les polymères pour l"optique non-linéaire ne date que d"une vingtaine d"an- nées. Les physiciens ne se sont intéressés pour la première fois aux polymères amorphes pour des applications photoniques qu"à partir des années quatre- vingt. En 1991, soit dix ans après, le premier cristal photoréfractif a vu le jour. Il est donc très probable que des retombées technologiques émanent de ce domaine de recherche naissant. recherche sur les polymères pour l"optique non-linéaire est une discipline à l"intersection de la chimie, de la physique et de l"optique. Il s"agit donc là d"un projet de recherche très formateur. Le département de Physique de l"Université de Sherbrooke dispose d"une expertise en optique et physique pour la caractérisation des polymères, tandis que des collaborateurs du dé- partement de chimie apportent leurs compétences pour leur synthèse et leur caractérisation physicochimique. Après une revue de littérature pertinente 1 en relation avec la thématique de recherche, le problème de recherche sera posé au cours du premier chapitre. Les méthodes de caractérisation des po- lymères utilisées par nos collègues chimistes seront décrites. Les spectres des polymères seront ensuite interprétés, ce qui donnera lieu à la formulation de quelques hypothèses nécessaires à la construction d"un modèle d"orientation optique dans le régime femtoseconde. Les cas de l"orientation optique à un photon puis deux et trois photons cohérents seront traités successivement. Le modèle servira de guide à l"élaboration d"un dispositif expérimental. Le second chapitre décrit la méthodologie expérimentale tout en donnant lieu à une analyse des paramètres physiques pertinents, et à la description d"une procédure expérimentale. Malheureusement aucun résultat probant d"orien- tation optique n"a pu être atteint dans le régime femtoseconde. Le chapitre résultats obtenus en quelques semaines. En...n, l"annexe décrit le calcul des angles d"accord de phase pour le mélange et la somme de fréquences ainsi que le schéma expérimental d"un Mach-Zender équilibré. 2

0.1 Revue brève de littérature

Cette section s"attache à décrire un bref historique de l"orientation op- tique. Cependant des références sont disponibles au cours des chapitres sui- vant pour permettre d"analyser la physique de l"orientation optique. L"orien- tation toute optique est une méthode récente d"écriture d"une non-linéarité du second ordre dans un milieu initialement isotrope. L"idée a été introduite la première fois par Charra et al [1]. Ce sont néanmoins les expériences de Österberg et al.[2] et celles de Stolen et al.[3] qui ont ouvert la voie à de telles expériences. Elles consistaient à observer un signal de seconde harmonique dans des ...bres optiques préparées par de la lumière infrarouge issue d"un la- est traditionnellement attribué à une moyenne temporelle non nulle du cube du champ électrique. Dans la description de Stolen et Tom [3], ainsi que celle de Zel"dovich [4], la non-linéarité du second ordre inscrite dans le matériau est traitée comme une perturbation provoquée par la superposition cohérente des ondes fondamentales et doublées selon un mécanisme de conjuguaison de phase selon l"équation [4] : 3 {(2)(~r;z)E21(~r;z)E2(~r;z)exp(i~k:~r) +E21(~r;z)E2(~r;z)exp(i~k:~r) (0.1.1) , dans laquelle~k=~k22~k1est le désaccord de phase. Le dispositif expérimental utilisé par Zel"dovich et Kapitskii [4] pour démontrer la va- lidité du modèle à conjuguaison de phase consistait à coupler deux ondes fondamentale et doublée dans une ...bre de telle sorte à ce que l"onde fonda- mentale soit couplée dans la direction de l"axe de la ...bre et que la seconde harmonique soit couplée avec un angle variable. Après illumination de la ...bre par les deux ondes et application de l"onde fondamentale seule, la seconde harmonique apparaissait dans la direction de l"onde conjuguée (Fig. 0.1.1). mène d"inscription d"une non-linéarité par deux processus physiques tout en clari...ant la réalisation de la condition d"accord de phase [5]. La création d"un réseau dans le matériau est attribuée à des processus de mélange à plu- sieurs ondes par superposition de deux faisceaux cohérents dans un matériau non-linéaire. En considérant la superposition de deux ondes cohérentes de fréquences$1et$2et de de vecteur d"onde~k1et~k2et en supposant que 4 Fig.0.1.1: Somme directe et somme conjuguée dans le modèle de la conjugaison de phase 5 la perturbation d"indice est proportionnelle à l"intensité résultante conformé- le réseau d"indice inscrit ne contient que les fréquences spatiales(~k1~k2). Par conséquent un faisceau de lecture de fréquence$3et de vecteur d"onde perturbation d"indice proportionnelle au carré de l"intensité, ce qui corres- réseau par le faisceau de lecture ~k3ne contient que les ordres(~k1~k2),

2(~k1~k2);~k3(~k1~k2),~k32(~k1~k2). Par conséquent, on peut détermi-

dans le cas de non dégénérescence spatiale. Ces considérations issues de la revue de littérature sont très importantes pour la mise en place d"un sys- par le réseau de susceptibilité n"est pas nécessairement dans la direction de l"ordre 0. Il faut donc utiliser un système de détection qui puisse collecter de Sébastien Bidault [6] contient des indications précieuses qui vont dans le sens de l"utilisation d"une optique de collection au lieu d"une optique de 6 collimation pour le système de détection. L"e¢ cacité de l"inscription d"une non-linéarité dans des polymères dopés à l"azobenzène par superposition co- hérente d"impulsions fondamentales et doublées a été démontrée par Fiorinni et al.[7]. La révolution de l"orientation toute optique est la réalisation de ré- seau de susceptibilité non-linéaire avec auto-accord de phase sur de grandes distances de propagation. Le mécanisme physique qui sous-tend ce phéno- mène vu à l"échelle microscopique est la redistribution angulaire des dipôles moléculaires qui aboutit à un brûlage de trou orientationnel et à l"apparition d"une orientation nette et non centrosymmétrique[8, 9]. Des cycles de photoi- somérisationsTransCisTransdes azobenzènes participent à cette orien- tation collective. Lorsque l"excitation fondamentale est résonnante, il devient cependant di¢ cile d"extraire les signaux optiques non-linéaire d"échantillons épais du fait de l"absorption. On ne peut plus alors béné...cier des avantages de l"auto-accord de phase. L"orientation optique à l"aide de processus multi- photoniques résonnants laisse néanmoins entrevoir la possibilité de réaliser des matériaux à forte non linéarité optique en volume qui permettent tout de même l"extraction de signaux important pour des échantillons épais[10]. Les premières expériences d"écriture d"une susceptibilité non-linéaire dans des 7 dans les premiers temps à l"aide de laser YAG. Pour des impulsions nanose- condes, les temps caractéristiques d"écriture indiqués dans la littérature sont de l"ordre de la minute à l"heure. La mesure précise des susceptibilités non- linéaires est d"une très grande di¢ culté comme l"ont fait remarquer Herman à l"expérimentateur avec une précision su¢ sante. L"absorption des couches et leurs épaisseurs sont di¢ cilement mesurables de manière exacte. Par ailleurs des paramètres clés. Ces di¢ cultés peuvent être surmontées à l"aide de la technique des franges de Maker pour la mesure précise des coe¢ cients non- linéaires. L"objectif du projet n"est néanmoins pas d"arriver à une précision métrologique sur les susceptibilités non-linéaires des couches orientées, mais de réaliser des mesures comparatives sur une série de polymères. 8

Chapitre 1

Fabrication de matériaux à

forte non-linéarité optique

1.1 Les polymères cristaux liquides et l"op-

tique non-linéaire Les polymères étudiés sont des polyméthacrylates à chaînes pendantes à deux motifs (Fig. 1.1.1) (copolymères) ou des polymères cristaux liquides avec des ordres orientationnels et positionnels évoluant en fonction de la température. Nos collaborateurs chimistes sont capables de contrôler la pro- 9 portion de chacun des motifs et de jouer sur la longueur des espaceurs, ce qui permet de concevoir des polymères dont les températures de transitions des On peut ainsi leur donner des propriétés physiques compatibles avec une stabilité thermique et une grande non-linéarité optique dans les conditions normales d"utilisation photonique. Les motifs qui constituent les chaînes pendantes sont des dérivés du chro- mophore "Disperse Red 1» et sont à l"origine de la non-linéarité optique des polymères à l"échelle microscopique. Dans chacun d"eux, la non-linéarité est exaltée par l"alternance de liaisonsqui permet un transfert de tifs azo-benzèniques permettent aux électrons excités par une onde optique incidente de se délocaliser sur une plage importante. Cette grande amplitude d"oscillation, ainsi que la présence de groupes donneurs et accepteurs d"élec- trons substitués à chacune des extrémités des chromophores azobenzèniques à l"origine d"une dissymétrie du potentiel dans lequel se déplacent les élec- trons, expliquent l"origine du comportement non-linéaire microscopique de ces groupements fonctionnels. Les électrons se comportent comme des oscil- lateurs forcés qui évoluent dans un potentiel anharmonique en raison de la 10 Fig.1.1.1: Chaînes pendantes à motifs dérivés du Disperse Red 111 leur excitation par une onde optique à la fréquence$génère des harmoniques supérieures. La non-linéarité optique d"une molécule individuelle est caractérisée par son hyperpolarisabilité non-linéaire. Pour passer des propriétés optiques non- linéaires microscopiques individuelles aux propriétés optiques non-linéaires macroscopiques d"une assemblée de molécules, on exploite le fait que la gé- ondes harmoniques générées par chacune des molécules individuelles puissent interférer de manière constructive, assurant une conversion non-linéaire ef- respecter la condition d"accord de phase (voir annexe). Le tenseur macrosco- pique de susceptibilité non-linéaire est dans ces conditions le résultat d"une moyenne sur toutes les orientations possibles des hyperpolarisabilités molé- culaires individuelles[12]. Par conséquent, il ne peut y avoir une non-linéarité optique macroscopique importante d"un matériau à base de polymères pour l"optique non-linéaire que s"il existe une orientation préférentielle des grou- pements non-linéaires. Cette orientation préférentielle sera inscrite dans le matériau de notre étude par voie optique, ce qui est l"objectif du projet. 12 Il existe plusieurs techniques d"orientations rapportées dans la littérature. On peut se référer pour plus de détails à un état de l"art très exhaustif ...lm de polymères au dessus de sa température de transition vitreuse et à techniques sont utilisées pour réaliser la condition d"accord de phase. On peut citer la réalisation d"un micro patron de trous périodiques entre le polymère et des électrodes d"orientation. La méthode toute optique, qui nous intéresse, présente l"avantage de sa- tisfaire automatiquement etin situà la condition d"accord de phase. Elle repose sur la superposition cohérente dans le matériau d"une impulsion lu- mineuse fondamentale à la fréquence$et de sa seconde harmonique à la cules de manière collective. La centrosymmétrie dans le matériau étant alors brisée par l"acquisition d"une orientation préférentielle pour les unités azo- benzèniques, l"existence d"un tenseur de susceptibilité du second ordre non nul dans la couche de polymères est autorisée. Un modèle original d"orienta- tion optique basé sur des équations aux débits et d"inspiration semi-empirique 13 a été proposé. La section suivante décrira la caractérisation physicochimique des polymères étudiés. Le modèle d"orientation optique est ensuite présenté en introduisant les hypothèses nécessaires à sa construction et en s"attachant

à les justi...er autant que faire se peut.

1.2 Caractérisation physicochimique des po-

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