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Spécialité Génie des Procédés

Captage et valorisation du CO2

Présentée et soutenue par

Thèse dirigé

Thèse soutenue le 9 décembre 2016

devant le jury composé de

M. Jean-Claude CHARPENTIER

Directeur de Recherche Emérite

Laboratoire Réactions et Génie des Procédés

ENSIC Université de Lorraine Nancy

Président

M. Michel MEYER

Professeur

Laboratoire de Génie Chimique

INP / ENSIACET Toulouse

Rapporteur

M. Eric FAVRE

Professeur

Laboratoire Réactions et Génie des Procédés

ENSIC Nancy

Rapporteur

M. Vincent LEVACHER

Docteur

Directeur de recherche CNRS

Laboratoire COBRA Mont St. Aignan

Examinateur

Mme. Marie-Pierre DENIEUL

Docteur

Chef de projet

VEOLIA Recherche & Innovation Maisons Laffitte

Examinateur

M. Gilles CABOT

Professeur

IUT Dept Génie Thermique et Energie

CORIA Rouen

Examinateur

M. Alain LEDOUX

Maître de conférences

Laboratoire de Sécurité des Procédés Chimiques

INSA de Rouen

Co-encadrant

M. Lionel ESTEL

Professeur

Laboratoire de Sécurité des Procédés Chimiques

INSA de Rouen

Directeur de thèse

L

Publications

1. Contreras Moreno V.; Ledoux A.; Estel L.;

Contreras Moreno V.; Ledoux A.; Estel L.; (2016). 2 Azzouz R.; Bischoff L.; Levacher V.; Estel L.; Ledoux A.; Derrouiche S.; Contreras 2.

Conférences

1. Contreras Moreno V.; Ledoux A.; Estel L. Valorisation of CO2

th

Contreras Moreno V.; Ledoux A.; Estel L.;

th

Contreras Moreno V.; Ledoux A.; Estel L.;

th

Contreras

ème e

A mis padres

Remerciements

au soutien inestimable de beaucoup des gens que je v franco programme Interreg et à Veolia VERI pour le financement de cette thèse. multidisciplinaire et très enrichissant. Son expérience, ses connaissances, son soutien, ses ir accompagné

tant appris et pour toutes ses qualités humaines, sa patience, son écoute, sa gentillesse et sa

pendant ce séjour rap jury. collaboration, leur au quotidien et à ma belle investissement au cours de ces trois années. Cette thèse vous est dédiée.

Résumé

2

émissions gazeuses à effet de serre. Ce travail de thèse vise à comprendre et concevoir un procédé de

2 co 2 réactions a permis de déterminer respectivement le coefficient de transfert de matière pour la conception prélimina

Abstract

Today, the utili2

2

2, epoxides and a heterocyclic

constant

2/epoxide

INTRODUCTION GENERAL

CONTEXTE DE CETTE ETU CAPTAGE ET VALORISATI CO2

CADRE ET OBJECTIFS SC

CHAPITRE 1. ART SUR LA VALORISAT2

I. LE CO2

I.1. Propriétés du CO2

I.2. Thermodynamique du CO2

II. VALORISATION DU CO2

II.1. Valorisation physique

II.2. Valorisation biologique

II.3. Valorisation chi

III. LES PROJETS DE TRANSFCO2

III.1. 2

III.2. Applications industrielles

IV. PRODUCTION DE CARBONA

IV.1. Le marché des carbonates cycliques

IV.2. Production traditionnelle par phosgénation

V. SYNTHESE DE CARBONATE/CO2

V.1. Les époxydes dans la producti

V.2.

VI. SYSTEMES CATALYTIQUES/CO2......

VI.1. Complexes métalliques

VI.2. Oxydes métalliques

VI.3. Sels de métaux alcalins

VI.4. Liquides ioniques

VI.5. Les amines hétérocycli

VII. LES MECANISMES REACTICO2/EPOXYDE......................

VII.1. La voie métallique

VII.2. La voie non métallique

VIII. CONCLUSIONS

CHAPITRE 2. EQUILIBRE THERMODYNA

2-

I. INTRODUCTION

II. NOTIONS DE BASE SUR LEQUILIBRE THERMODYNA

II.1.

II.2. La démarche empirique

II.3. La démarche approfondie

II.4. Définition de la fugacité des phases gaz et liquide

III. MODELISATION DE LEQUILIBRE GAZ/LIQUIDE

III.1. Représentation de la phase gaz

III.2. Représentation de la phase liquide

IV. DISPOSITIF EXPERIMENT

V. PROTOCOLE OPERATOIRE

VI. ESTIMATION DE LA SOLUCO2

VII. RESULTATS

VII.1. Validation de la répétabilité

VII.2. Système CO2/H2O

VII.3. Système CO2/Epoxydes

VII.4. Détermination de la constante de la loi de Henry

VII.5.

VIII. DISCUSSION ET CONCLUS

CHAPITRE 3. MODELISATION DE LA C

2/EPICHLOROHYDRINE

I. INTRODUCTION

II. APPROCHE THEORIQUE AU

III MODELES DE TRANSFERT

III.1. La théorie du double film

III.2. La théorie

III.3.

IV. MODELISATION DU TRANS

IV.1. Dispositif expérimental

IV.2. Protocole opérat

IV.3. Validation du protocole opératoire

IV.4. Effet de la température

IV.5. IV.6. Estimation et optimisation du kLa pour un réacteur agité

IV.7. Résultats de la modélisation

IV.8. Caractérisation hydrodynamique

IV.9. Transfert de matière dans le cas des mélanges gazeux réels

V. MODELISATION DU TRANS

V.1. Régimes de réactions

V.2. Dispositif expérimental et protocole opératoire I.2. V.3.

V.4. Résultats de la modélisation

VI. CONCLUSIONS

CHAPITRE 4. MODELISATION DE LA C

2 E

I. INTRODUCTION

II. INSTALLATION

III. PROTOCOLE OPERATOIRE

IV. METHODES ANALYTIQUES

IV.1. Chromatographie gazeuse (GC

IV.2. Spectroscopie Infrarouge (FT

IV.3. Chromatographie gazeuse

IV.4. Spectroscopie RMN

IV.5. Pyrolyse et thermo

IV.6. Suivi de la réaction

V. VALIDATION DU PROTOCO

INFLUENCE DES CONDITI

VI.1. Suivi de la pression dans la réserve

VI.2. Analyses préliminaires

VI.3. Etude cinétique

VI.4. Répétabilité des expériences

VI.5. Influence 2

VI.6. Influence de la température

VI.7. Influence de la concentration du catalyseur

VI.8. Influence des impuretés gazeuses sur la réaction VII. APPROCHE STATISTIQUE INFLUENCE DES CONDIT

VII.1. Définition du modèle empirique

VII.2. Définition des réponses et des facteurs du système

VII.3. ................................

VII.4. Résulta

VIII. MODELISATION MECANIST

VIII.1. Mécanisme A

VIII.2. Mécanisme B2-

VIII.3. Mécani

VIII.4. Définition des réactions chimiques

VIII.5. Construction du modèle détaillé

VIII.6. Réduction du modèle détaille

VIII.7. Estimation et optimisation de paramètres cinétiques

VIII.8. Résultats de la modélisation

IX. CONCLUSIONS

CHAPITRE 5. SIMULATION DE LA REA

I. INTRODUCTION

II. DESCRIPTION DU PROCED

III. METHODES DE CALCUL ET

III.1.

III.2. Unité de récupération du catalyseur

III.3. Purification du produit

III.4. Simulation du procédé

IV. RESULTATS DE LA SIMUL................................

IV.1. Bilans de mati

IV.2. Dimensionnement des équipements

V. ANALYSE DE SENSIBILIT................................ V.1. Influence de la température et du volume du réacteur

V.2. Influence du ratio molaire CO2/EPC

V.3. Influence du débit des effluents gazeux en entrée

VI. CONCLUSIONS

CONCLUSION GENERALE

CONCLUSION

PERSPECTIVES

REFERENCES

ANNEXES

ANNEXE 1 ESTIMATION DES PROPRI

ANNEXE 2 ANALYSE DE LA STABILIDSC

ANNEXE 3 METHODES ANALYTIQUES

ANNEXE 4 METHODES ANALYTIQUES

ANNEXE 5 COEFFICIENTS OBTENUS

ANNEXE 6 ENTHALPIE SPECIFIQUE

ANNEXE 7 METHODOLOGIE DE RECUP

Nomenclature

A Facteur pré-exponentiel

A, B, C Coefficients empiriques du modèle activité E

݂ Fugacité (Pa)

࣠ Facteur de Poynting Ha kEC Constante

݇ூభ 1 (m3mol-1.s-1)

kI2 2 (m3mol-1.s-1) ݇௅ Coefficient partiel de transfert matière de la phase liquide (m/s) kp -produits (1/s)

݇௥ m3mol-1.s-1)

2 ࣬3-1-1 t

6୥ୡ3

z

Indices/Exposants

c Propriété critique i, j 3 sol Solution

Lettres grecs

ɓ 2

Molécules

4

Liste des figures

Figure 12

Figure 1

Figure 12

Figure 12................................

Figure 12

Figure 12-2, 2011)

Figure 12

Figure 12

Figure 1

Figure 12

Figure 1

Figure 1 2

Figure 1

Figure 1

Figure 1

Figure 1

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Figure 1

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Figure 1

Figure 1

Figure 1

Figure 12

Figure 1

Figure 1

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