[PDF] Etude de lempilement de couches minces de cuivre sur alumine

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Diffusion

d'impuretés dans le cuivre et l'étain liquides

A. Bruson et M. Gerl

Laboratoire de

Physique

du Solide

Université de

Nancy I,

CO

140, 54037 Nancy Cedex,

France

(Reçu le 14 janvier 1980, accepté le 22 février 1980)

Résumé.

2014

En utilisant une cellule de

cisaillement, le coefficient de diffusion

Di de 110mAg, 111In, 113Sn,

124Sb
et 195Au dans le cuivre et l'étain liquides a été mesuré du point de fusion du solvant à 1 850 K. Les résultats sont comparés au coefficient de diffusion DEi obtenu dans l'approximation de collisions binaires de sphères dures

équi-

valentes. Le rapport Ci

Di/DEi, qui

traduit les phénomènes plusieurs corps, est interprété en fonction de la densité du fluide, de la masse et de la taille des atomes de soluté par rapport au solvant.

Abstract.

2014

The diffusion coefficient

Di of 110mAg, 111In, 113Sn, 124Sb

and 195Au has been measured in liquid

Sn and

liquid Cu, in the temperature range from the melting point of the solvent to 1 850

K, using

a shear cell assembly which provides accurate data. The experimental data are compared with the binary collision diffusion coefficient DEi of equivalent hard spheres.

The ratio

Ci

Di/DEi

is interpreted in terms of the fluid density and of the mass and size of the solute atoms. J.

Physique

41
(1980)

533-542 JUIN

1980,
p

Classification

Physics

Abstracts

66.10

1. Introduction.

Etant donne leur

importance essentielle dans de nombreux processus metallurgi- ques (nucleation et croissance au cours de la solidi- fication d'alliages, homog6n6isation et segregation, etc.) il est de premiere importance de connaitre les mecanismes de diffusion dans les metaux et alliages liquides.

Contrairement aux solides ou existent de

nombreux travaux experimentaux, la diffusion dans les liquides n'a pas encore fait l'objet d'une 6tude experimentale exhaustive car les mesures directes y sont rendues delicates par : (i) les problemes de compa- tibilit6 du liquide avec la cellule de mesure et 1'atmo- sphere ; (ii) la forte tension de vapeur des metaux ; (iii) les problemes lies a

1'apparition

de phenomenes de convection ; (iv) la forte valeur (D -

10 - 5 cm2 .

s -1 ) des coefficients de diffusion dans les liquides. Du point de vue theorique, la diffusion dans les liquides a ete abordee a partir des theories propres aux solides ou aux gaz dilues. Dans un gaz dilue, le mouvement des particules est essentiellement libre entre collisions, de sorte que le coefficient de diffusion peut s'ecrire : ou v est la vitesse moyenne des particules et I Ie' libre parcours moyen.

Dans le cas d'un

gaz de spheres dures, l - 1 /n62 ou Q est le diametre des spheres et n

Laboratoire associe au C.N.R.S. n° 155.

leur nombre par unite de volume. On retrouve ainsi

1'expression

exacte du coefficient de diffusion d'un gaz de spheres dures : de masse m [1] : obtenu par resolution de l'equation de Boltzmann.

Si la densite du

gaz augmente, il est necessaire d'introduire des correlations g6om6triques et dynami- ques.

La theorie

d'Enskog [1] montre que le coeffi- cient de diffusion DE est de la forme DE

Do/g(6)

ou g(Q) est la fonction de distribution radiale au contact des spheres dures. La probabilite de collisions augmentant comme la fonction de distribution radiale g( a) au contact des spheres, les correlations geometriques conduisent directement au coefficient d'Enskog, tenant compte uniquement des collisions binaires :

L'expression (2)

donne un bon ordre de grandeur du coefficient de diffusion d'un liquide de spheres dures de diametre a. Les correlations dynamiques sont traitees theoriquement par des methodes diff6- rentes : a) A partir des premiers principes [2-8] : a un atome marque est donnee une vitesse initiale vo(O)Article published online by 534
et la reaction du milieu est etudiee. La fonction de distribution des atomes environnants etant obtenue, on peut ecrire l'equation de mouvement de l'atome marque et obtenir l'equation d'evolution de la fonc- tion d'autocorrelation des vitesses : ce qui conduit directement au coefficient de diffusion b)

Par des methodes fondees sur une

approxima- tion de champ moyen [9-11]. c)

Par des methodes utilisant le formalisme de la

fonction memoire de Mori [12-15].

Ces deux dernieres methodes ont le d6faut de ne

pas permettre une analyse detaillee de la dynamique des collisions, alors que les methodes issues des pre- miers principes permettent de controler precisement les approximations utilisees. d) Par dynamique moleculaire [16-23].

Ces tra-

vaux montrent que la fonction d'autocorrelation des vitesses, apres une decroissance initiale brusque de type Langevin, presente une partie negative caract6- ristique de la r6trodiffusion de l'atome marque sur ses voisins, et une decroissance asymptotique lente en t-3/2, due a l'amortissement des modes hydrodynamiques excites par l'atome marque.

Citons

egalement Ifs modeles phenomenologiques de l'oscillateur itinerant [24-26], du volume libre [27] et des fluctuations continues [28].

Ces modeles intro-

duisent des approximations ad hoc pour decrire la diffusion de maniere simple et renoncent a decrire les correlations dynamiques. Le comportement detaille de la fonction d'auto- correlation des vitesses se refl6te dans la valeur de la constante de diffusion (3) et le but du present travail est d'etudier la variation de D avec la masse et la taille de 1'atome marque, dans une matrice m6tallique. Les techniques experimentales les plus couram- ment utilisees pour mesurer les coefficients de diffu- sion dans les liquides utilisent un capillaire vertical pour eviter au maximum la convection [29], et une cellule de cisaillement [30-31], de maniere a controler la temperature et la duree de

1'exp6rience.

Cette technique, utilisee dans le present travail, est decrite dans la section 2. La section 3 est consacree aux r6sul- tats experimentaux obtenus dans le cuivre et retain liquides, et a leur interpretation.

2. M6thode

exp6rimentale.

Dans la methode

classique du capillaire-r6servoir [32] des corrections importantes doivent etre apportees aux resultats bruts car (i) des phenomenes de convection dus au fort gradient de concentration apparaissent a 1'em- bouchure du capillaire; (ii) la diffusion commence au cours du chauffage et se poursuit au cours du refroi- dissement de l'echantillon ; (iii) des phenomenes de segregation se declenchent au cours du refroidisse- ment.

De maniere a eviter ces

inconvenients, nous avons construit une cellule de cisaillement d6jd decrite par ailleurs [33-35].

Celle-ci schematisee sur la

figure 1, Fig.quotesdbs_dbs45.pdfusesText_45

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