[PDF] CEA-R-601 O 0RD2~.LM ~~~APPLICATION A LA

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Do.Enreg. li.

24 &

CEA-R-601 O 0RD2~.LM ISSN 0429 -3460

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DOMMAGES D'IRRADIATION DANS DES

LU CÉRAMIQUES DE STRUCTURE SPINELLE MgAI

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< ~~~~~DÉCHETS NUCLÉAIRES par

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RAPPORT CEA-R-6010 -Catherine THIRIET-DODANE

" DOMMAGES D'IRRADIATION DANS DES CERAMIIQUES DE STRUCTURE SPINELLE MGAL 2 O,

ET ZNAL

2

0 -APPLICATION A LA TRANSMUTATION DES DECHTETS NUCLEAIRES »

Résumé -Dans le cadre de la maîtrise des déchets nucléaires, une des voies de recherche est la transmutation des

actinides mineurs en réacteur. Incorporer ces radioéléments dans une matrice céramique inerte est un des concepts

proposés. Ce matériau support doit posséder une bonne tenue sous irradiation. Au cours de la transmutation la

principale source d'endonuagement de la matrice étant les produits de fission, il convient d'étudier leurs effets en

priorité.

Nous avons irradié des spinelles MgA1

2 O 4 (matrice de référence) et ZnAI-0 4 par des ions rapides (par exemple- "6K d'environ 400 MeV) simulant les produits de fission. Dans ces conditions, l'endonunagement est

essentiellement dû auLx pertes d'énergie électroniques (S,). Une des caractéristiques de la structure spinelle AB

2 0,1 est que les deux cations (A2± et B 3 ' peuvent échanger leur site. Ce phénomène est quantifié par le paramètre

d'inversioR. Nous mettons en évidence par DRX en incidence rasante que les changements structuraux observés

dans MgAl 2 O 4

correspondent à une transition ordre-désordre des sous-réseaux cationiques et non à un changement

de phase comme décrit dans la littérature. A l'aide d'autres techniques caractérisant le groupe d'espace

(spectroscopie Rarman) ainsi que l'ordre local (RMN 2 A1, spectroscopie d'absorption X au:x seuils K de AI et Zn), nous confirmons cette interprétation. De plus, pour une fluence de 0" ions/cm 2 , la perte de l'ordre à longue distance est observée traduisant ainsi un début d'amorphisation du matériau.

Le spinelle ZnAI,0

4

présente le mème comportement. Pour ce dernier, une évolution du paramètre d'inversion en

fonction du pouvoir d'arrêt S à la puissance 2 est mis en évidence après irradiation par des ions 86Kr d'environ 20

MeV.

Nous illustrons notre étude par l'analyse des résultats obtenus en DRX d'une irradiation en réacteur de combustibles

composites (MgAI 2 0 4 + U0O) appelée TI-ERMHET.

2002 -Commissariat à I'Energie Atomique -France

RAPPORT CEA-R-6010 -Catherine THIRIiET-DODANE

STUIDY 0F IRRADIATION DAMNIAGES IN MGAL

2 0 4

AND ZNAL,

2 O 4

SPINELS IN THE FRAMEWORK

0F NUCLEAR WASTE TRANSMUTATION

Abstract -The transmutation of minor actimides in-reactor is one solution currently being studied for the long time

management of nuclear waste. In the heterogencous concept the radionuclides are incorporating i an inert ceramic

matrix. The support material must be insensitive to radiation damage. Fission product darnage is the main radiation

damage source during the transmutation process and therefore i is of the utmost importance to study theïr effects.

We irradiated spinels MgAI

2 O 4 (matrix of reference) and ZnA1 2 0O 4 by fast ions (by example: "6Kr of approximately

400 MeV) sulating the fission products. UJnder these conditions,. the darnage is primarily due to the electronic

energy losses (Se). One of the structural features of spinel AB 2 0 4 is that the two cations (A 2 ' and B 3 ) can exchange

their site. This phenomnenon is quantified by the inversion pararneter. We highlhght by XRD n grazing incidence

that the structural changes observed in MgAIO, 1 correspond to an order-disorder transition rom the cation sub-

networks and not t a phase shift as described in the literatiire. Using other techniques characterizing the space

group (Raman spectroscopy) as well as the local order (NMVIR 27A1. spectroscopy of absorption X with the

thresholds K of AI and Zn), we confirm thus inter-pretation. Moreover, for a fluence ofî' ions/cm 2 , the loss of the order at long distance is observed thus meaning a beginning of arnorphisation of material.

The ZnAI,0

4 spinel presents the same bha-viour. For this last spinel, an volution of the inversion paramneter

according to the stopping power to powcr 2 was highlighted ater irradiation by ions '6Kr rom approximately

20 MeV.

We illustrate our studv by the analysis of the results obtained in XRD o an irradiation out of composite fuel

(MgAI 2 0 4 + U0 2 ) callcd THERNMHET.

2002 -Commissariat à I'Energie Atomique -France

-Rapport CEA-R-6010 -

Direction du CEA Cadarache

Département d'Etudes des Combustibles

Service d'Etudes et Simulation du Comportement des Combustibles

DOMMAGES D'IRRADIATION DANS DES CÉRAMIQUES

DE STRUCTURE SPINELLE MgAI

2 0 4

ET ZnAI

2 O 4 APPLICATION À LA TRANSMUTATION DES DÉCHETS NUCLÉAIRES. par

Catherine THIRIET-DODANE

-Septembre 2002 -

NI D'ORDRE: 6814

UNIVERSITÉPARRISXXI

THÈSE

Présentée

Pour obtenir

Le GRADE de DOCTEUR EN SCIENCES

DE L'UNIVERSITÉ PARIS XI ORSAY

PAR

Catherine THIRIET-DODANE

Sujet Dommages d'irradiation dans des céramiques de structure spinelle MgA] 2 0 4 et ZnAI 2 O 4 Application à la transmutation des déchets nucléaires.

Soutenue le

1 er février 2002 devant la Commission d'examen MM E. SIMONI Professeur d'Université, IPN, Orsay Président S. BOUFFARD Ingénieur, CIRIL -GANIL, Caen Rapporteur J.L. VIGNES Professeur d'Université, CECM, Vitry-sur-Seine Rapporteur Y. DUTHEILLET Ingénieur, EDF, Les Renardières Examinateur P. SAINCTAVIT Directeur de Recherches, LM'CP, Jussieu Examinateur M. BEAUVY Directeur de Recherches, CEA, Cadarache Responsable CEA

D. SIMEONE Ingénieur, CEA, Saclay Invité

Résumé

Dans le cadre de la maîtrise des déchets nucléaires, une des voies de recherche est la transmutation

des actinides mnineurs en réacteur. Incorporer ces radioéléments dans une matrice céramique inerte est un

des concepts proposés. Ce matériau support doit posséder une bonne tenue sous irradiation. Au cours de la

transmutation, la principale source d'endommagement de la matrice étant les produits de fission, il convient

d'étudier leurs effets en priorité.

Nous avons irradié des spinelles MgA12O

4 (matrice de référence) et ZnA 2 O 4 par des ions rapides (par exemple: 86
Kr d'environ 400 MeV) simulant les produits de fission. Dans ces conditions,

l'endommagement est essentiellement dû aux pertes d'énergie électroniques (Se). Une des caractéristiques de

la structure spinelle AB 2 0 4 est que les deux cations (A 2 ~ et 3

1 peuvent échanger leur site. Ce phénomène est

quantifié par le paramètre d'inversion. Nous mettons en évidence par DRX en incidence rasante que les

changements structuraux observés dans MgA2O 4 correspondent à une transition ordre-désordre des sous-

réseaux cationiques et non à un changement de phase comme décrit dans la littérature. A l'aide d'autres

techniques caractérisant le groupe d'espace (spectroscopie Raman) ainsi que l'ordre local (RMN 27
AI,

spectroscopie d'absorption X aux seuils K de AI et Zn), nous confirmons cette interprétation. De plus, pour

une fluence de 1014 ions/cm', la perte de l'ordre à longue distance est observée traduisant ainsi un début

d'amorphisation du matériau.

Le spinelle ZnAI

2 O 4 présente le même comportement. Pour ce dernier, une évolution du paramètre

d'inversion en fonction du pouvoir d'arrêt S à la puissance 2 est mis en évidence après irradiation par des

ions 6

Kr d'environ 20 MeV.

Nous illustrons notre étude par l'analyse des résultats obtenus en DRX d'une irradiation en réacteur

de combustibles composites (MgAl 2 O 4 + U0 2 ) appelée THERMHET.

Abstract

The transmutation of minor actinides in-reactor is one solution currently being studied for the long

time management of nuclear waste. In the heterogeneous concept the radionuclides are incorporating in an

inert ceramic matrix. The support material must be insensitive t radiation damage. Fission product damage

is the main radiation damage source during the transmutation process and therefore it is of the utmost

importance to study their effects.

We irradiated spinels MgA1

2

Oî (matrix of reference) and ZnA1

2 O 4 by fast ions (by example: ~Kr of

approximately 400 MeV> simulating the fission products. Under these conditions, the damage is primarily

due to the electronic energy losses (S,). One of the structural features of spinel AB 2 0 4 i that the two cations (A 2 , and B 3 ,) can exchange their site. Ts phenomenon is quantified by the inversion parameter. We

highlight by XRD in grazing incidence that the structural changes observed in MgA12O4 correspond to an

order-disorder transition from the cation sub-networks and not to a phase shift as described in the literature.

Using other techniques characterizing the space group (Raman spectroscopy) as well as the local order

(NMR 27AI, spectroscopy of absorption X with the thresholds K of AI and Zn), we confirrm this interpretation. Moreover, for a fluence of 1014 ions/cmquotesdbs_dbs41.pdfusesText_41

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