Les neutrons produits lors de la fission poss`edent une énergie élevée (≃ 2 MeV ) (ils sont rapides) La probabilité de fission de l'uranium 235 étant plus élevée
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l'uranium-238 et, par conséquent, la matière fissile caractère fissile provient de l'uranium-235 qui est sième concurrent venait rivaliser avec 235u produit
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ORSAYN°d"ordre : 9107
UNIVERSIT
´E PARIS XI
U.F.R. Scientifique d"Orsay
TH `ESEPr´esent´ee pour obtenir le grade de
DOCTEUR EN SCIENCES DE L"UNIVERSITE DE PARIS-XI
Sp´ecialit´e : Chimie-Radiochimie
´Ecole Doctorale Rayonnements et Environnement
E.D. num´ero 421
ParFlorence GUPTA
Etude du comportement du produit de fission
c´esium dans le dioxyde d"uranium par m´ethode ab initio Soutenue le 19 septembre 2008 devant la commission d"examen : Eric SIMONI Professeur Universit´e, Paris XI Pr´esident Fran¸cois JOLLET Ing´enieur, Docteur (HDR) CEA Rapporteur Joseph MORILLO Professeur Universit´e, Toulouse Rapporteur Sven VAN DEN BERGHE Docteur SCK-CEN, Mol, Belgique Examinateur Alain PASTUREL Directeur de Recherches, CNRS Directeur de th`ese Guillaume BRILLANT Ing´enieur, Docteur IRSN, Cadarache EncadrantRemerciements
Ce travail de th`ese a ´et´e r´ealis´e `a l"Institut de Radioprotection et de Sˆuret´e Nucl´eaire.
Je tiens `a remercier Monsieur Richard Gonzalez, chef du Service d"´Etude et de Mod´elisation du corium et du Confinement ainsi que Monsieur Patrice Giordano, directeur du Laboratoired"´Etudes du corium et du Transfert des Radio´el´ements, de m"avoir accueillie respectivement
dans leur service et laboratoire sur un sujet nouveau. J"exprime ma reconnaissance Monsieur Joseph Morillo et `a Monsieur Fran¸cois Jollet pourl"int´erˆet qu"ils ont port´e `a ce travail en acceptant d"en ˆetre les rapporteurs, ainsi que pour leurs
remarques qui m"ont permis d"am´eliorer ce manuscrit. Je tiens ´egalement `a remercier Monsieur Eric Simoni et Monsieur Van den Berghe dem"avoir fait l"honneur de faire partie de mon jury de th`ese enquamit´e de pr´esident et d"exami-
nateur, respectivement. Je remercie vivement Monsieur Alain Pasturel d"avoir accept´ede diriger ma th`ese malgr´el"´eloignement g´eographique. Sa grande exp´erience scientifique dans le domaine des m´ethodes
ab initio a permis la r´ealisation de ce travail. J"ai particuli`erement appr´eci´e qu"il accepte mes
propositions d"orientation en derni`ere ann´ee vers l"´etude ab initio des phases solides lorsqu"il
s"est av´er´e que la partie exp´erimentale pr´evue ne pourrait pas ˆetre r´ealis´ee, et ce pour des
raisons hors de notre contrˆole. Je remercie Guillaume Brillant d"avoir accept´e d"ˆetre tuteur de cette th`ese, et d"avoir mis en place les moyens informatiques n´ecessaires pour la r´ealisation de cette th`ese. Je tiens `a remercier tr`es chaleureusement Monsieur Roland Dubourg qui a bien voulu m"enseigner une partie de ses grandes connaissances sur les ph´enom`enes complexes concernantle combustible irradi´e et le comportement des produits de fission, pour l"int´erˆet qu"il a port´e `a
mon travail, pour ses conseils avis´es, ainsi que pour le temps pass´e `a r´epondre `a mes questions
et aussi pour ses encouragements scientifiques (et sportifs!). Je voudrais ´egalement exprimer ma profonde gratitude `a Monsieur Marc Barrachin(l"autre Gifois du laboratoire!), pour sa disponibilit´e `a r´epondre `a mes questions, pour ses
conseils et sa contribution `a ma formation scientifique au sein du laboratoire. Je remercie Fabienne Ribeiro pour ses conseils scientifiques dans le domaine des calculs ab initio et pour avoir pris le temps d"assister `a mes r´eunionsd"avancement de th`ese. Je la mermercie ´egalement pour ses conseils personnels. Je remercie Martin Kissane qui a toujours pris soin de me tenir inform´ee des s´eminaires et conf´erences internationales dans mon domaine de recherche. iiTable des mati`eres
Je remercie Gr´egory Nicaise d"avoir pris le temps d"assister `a ma soutenance de th`esebien que la date n"ait pas ´et´e id´eale pour lui! Ses articles et notes techniques ont ´et´e pour moi
tr`es enrichissantes pour situer le sujet de th`ese dans le contexte exp´erimental. Je remercie Sandrine, post-doctorante pendant deux ans au laboratoire pour son dyna- misme hors du commun, sa gentillesse, et son soutien! Je remercie Christian avec qui j"ai partag´e mon bureau pendant trois ans. Je remercie tous les membres du laboratoire pour leur bonne humeur et leur sympatie,Nathalie, Fr´ed´eric, Katia, Christophe ainsi que Alain et Sophie de l"´equipe CS. Je remercie
Marie-Claire, Caroline et La
¨etitia, les secr´etaires pour leur efficacit´e et leur bonne humeur. Je remercie toutes les personnes du bˆatiment 702 de Cadarache qui ont contribu´e `a rendremon passage agr´eable. Je pense plus particuli`erement `a S´ebastien qui va bientˆot soutenir sa
th`ese. Et enfin, je remercie mes proches et mes amis, Yoann, Pierre-Guy iii Table des mati`eresQuelques abr´eviations et notationsixIntroduction1
I Contexte de l"´etude5
I-1 Principales caract´eristiques des REP en fonctionnement nominal et accidentel . 6 I-1.1 Principe de fonctionnement d"un r´eacteur `a eau sous pression . . . . . . 7 I-1.2 Les accidents de r´eacteurs . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .. . . . 81.2.1 Les diff´erents types d"accidents . . . . . . . . . . . . . . . . .. 8
1.2.2 Description d"un Accident de Perte de R´efrig´erant Primaire . . 9
I-2 Comportement du combustible sous irradiation . . . . . . . . . .. . . . . . . . 10 I-2.1 ´Evolution de la g´eom´etrie des crayons . . . . . . . . . . . . . . . . .. . . 10 I-2.2 Les d´efauts d"irradiation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .. . . . . 122.2.1 Aspects cristallographiques de UO
2. . . . . . . . . . . . . . . . 12
2.2.2 ´Evolution des d´efauts au cours du temps en irradiation . . . .. 17 I-2.3 Oxydation du combustible . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .. 19 I-2.4 Cr´eation des produits de fission . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .. . . 212.4.1 Distribution des produits de fission . . . . . . . . . . . . . . . . 22
2.4.2 Relˆachement de produits de fission . . . . . . . . . . . . . . . . 23
2.4.3 Physico-chimie des produits de fission . . . . . . . . . . . . . . 24
I-3 Comportement du combustible en situation accidentelle . .. . . . . . . . . . . . 29 I-3.1 Les essais VERCORS . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 293.1.1 Dispositif et protocole exp´erimental . . . . . . . . . . . . . .. . 30
3.1.2 R´esultats des essais VERCORS . . . . . . . . . . . . . . . . . . 31
I-3.2 Les essais PHEBUS . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 34 I-4 Motivation de cette ´etude . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .. . . . . 36 I-4.1 Objectifs . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 36 I-4.2 Choix de la m´ethode . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .37 ivTable des mati`eres
II M´ethodologie39
II-1 M´ethodes ab initio d"´etude de la structure ´electronique . . . . . . . . . . . . . . 40
II-1.1 Introduction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .. 40II-1.2
´Equation de Schr¨odinger . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 40 II-1.3 Approximation de Born-Oppenheimer . . . . . . . . . . . . . . .. . . . . 41 II-1.4 Th´eorie de la Fonctionnelle de la Densit´e . . . . . . . . .. . . . . . . . . 42 II-1.5 Approximations du terme d"´echange et corr´elationExc[ρ(?r)] . . . . . . . 431.5.1 Approximation Locale de la Densit´e (LDA) . . . . . . . . . . . 43
1.5.2 Approximation du Gradient G´en´eralis´e (GGA) . . . . . . .. . 44
1.5.3 Approximations LSDA et GGA avec polarisation de spin (SGGA) 45
1.5.4 Approximation LDA+U et GGA+U . . . . . . . . . . . . . . . 45
II-1.6 Potentiels p´eriodiques et fonctions de Bloch . . . . .. . . . . . . . . . . 46 II-1.7 Les pseudopotentiels . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .. . 481.7.1 Les fondements . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 48
1.7.2 Exemples de pseudopotentiels . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 50
II-1.8 Description succincte du code de calcul VASP . . . . . . . . . .. . . . . 53 II-2 Mod`ele des d´efauts ponctuels (PDM) . . . . . . . . . . . . . . .. . . . . . . . . 56 II-2.1 Introduction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .. 56II-2.2
´Energie libre de formation des d´efauts . . . . . . . . . . . . . . . . .. . 57 II-2.3 D´efauts extrins`eques (r´egime ouvert) . . . . . . . . .. . . . . . . . . . . 57 II-2.4 D´efauts intrins`eques (r´egime ferm´e) . . . . . . . . .. . . . . . . . . . . . 592.4.1 D´efauts compos´es en interaction . . . . . . . . . . . . . . . .. 59
2.4.2 Mod`ele des d´efauts ponctuels (d´efauts isol´es) . . . .. . . . . . 59
II-2.5 Concentrations de d´efauts . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .. . . . . 602.5.1 D´efinition de la concentration de d´efauts . . . . . . . . .. . . . 60
2.5.2 ´Equations de formation de d´efauts . . . . . . . . . . . . . . . . 602.5.3 D´etermination des concentrations de d´efauts simples par des
approximations pour chaque domaine de stoechiom´etrie . . . . .612.5.4 D´etermination des concentration de d´efauts simplespar r´esolu-
tion d"un polynˆome de degr´e 3 en [VO] . . . . . . . . . . . . . . 652.5.5 Les limites du mod`ele PDM . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 66
II-3 M´ethode NEB (Nudged Elastic Band Method) . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 68 II-3.1 Introduction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .. 68 II-3.2 Principe de la m´ethode NEB . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .. . 69 II-3.3 R´esolution du probl`eme . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .. . . 70 vTable des mati`eres
IIILe dioxyde d"uranium : d´efauts ponctuels, diffusion 73 III-1 Le dioxyde d"uranium sans d´efaut . . . . . . . . . . . . . . . . . .. . . . . . . . 74III-1.1 Description g´en´erale et ´etudes ant´erieures . . .. . . . . . . . . . . . . . 75