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4 INTERACTIONS EAU-ROCHE

L'échange isotopique entre l'eau souterraine et les minéraux est lent, à température normale,

pour les eaux non thermales (O'Neil 1987). Les réactions hétérogènes entre l'eau et les minéraux, avec des cinétiques complexes, sont généralement irréversibles à basse température. C'est pou rquoi, les eaux souterraines froides atteignent rarement l'équilibre chimique ou isotopique avec les minéraux de l'aquifère. Il y a cependant des exceptions. La réaction entre l'eau, le CO2 et la calcite en est une. On peut citer d'autres exemples comme l'oxydation de corps organiques tels que la tourbe, et des processus métaboliques micro biologiques qui ne changent pas seulement la composition chimique et les états d'oxydation des principaux nutriments (O 2 , C et S), mais s'accompagnent aussi de larges modifications de la composition isotopique (fractionnement isotopique) (Volume I). La composition chimique et isotopique des eaux souterraines reflète la composition minéralogique des roches de l'aquifère et peut être utilisée pour localiser

les aires de recharge, l'origine des eaux souterraines (météorique, marine, fossile, magmatique et métamorphique)

et des différents composés chimiques (e.g. carbonate, sulfate, nitrate et ammonium). Les compositions chimiques de l'eau peuvent aussi donner des informations sur les processus d'inter-action eau-roche et microbiens.

Trois processus majeurs s'accom

pagnent d'un fractionnement isotopique de la molécule d'eau et des composés dissous dans les systèmes hydrogéologique à l'échelle de temps de la percolation des eaux souterraines.

1) évaporation et condensation qui produisent un fractionnement de

2 H/ 1 H et 18 O/ 16 O (Sect.5.2.1.1) entre la vapeur et l'eau liquide,

2) réactions chimiques entre le CO

2 gazeux, les espèces carbonatées dissoutes et les minéraux carbonatés précipités, produisant le fractionnement de 13 C/ 12

C (Part.5.2.1.2), et

14 C/ 12

C (Part.5.2.2.3).

3) processus métaboliq

ues micro biologiques comme la désulfurisation (Krouse 1980), la dénitrification et la nitrification (Hübner 1986), conduisant au fractionnement de 15 N/ 14 N (Part.5.2.1.3), 34
S/ 32

S (part.5.2.1.4) et

18 O des anions, entre la solution et la matière organique. Dans les systèmes géothermiques un échange isotopique significatif pour l'hydrogène et

l'oxygène intervient entre l'eau et la roche (Chapitre 6), du fait d'un effet filtre à travers les

couches d'argile semi perméable, ainsi que de l'hydratation ou la déshydratation des minéraux

secondaires. Du fait d'un échange isotopique lent entre l'eau souterraine froide et le réservoir, les eaux 41

Chapitre 4

souterraines d'origine différente peuvent conserver leurs compositions isotopique au cours des temps géologiques. C'est pourquoi, il est possible d'estimer les mélanges d'eaux souterraines différentes et l'origine des composés dissous, en utilisant 2 H, 18 O, 34

S et le

rapport 87
Sr/ 86
Sr (Part.5.2.1.7), ainsi que les ions conservatifs tels que le chlorure ou le bromure. Dans le cas d'un mélange à plus de trois composants il peut être difficile de déterminer les compositions chimique et isotopique des pôles correspondants. Dans la Zone

Non Saturée plusieurs processus peuvent guider l'évolution qualitative de l'eau interstitielle.

4.1 EXCLUSION-ADSORPTION DES ANIONS:

ABSORPTION PHYSIQUE

Les anions et autres solutés ne se déplacent pas dans les sols de la même façon que l'eau du

fait de l'interaction entre les charges ioniques et les charges que l'on trouve à la surface des minéraux argileux (et de la matière organique) qui constituent le sol ou le réservoir. Les

charges trouvées sur différents minéraux sont très variables. Très souvent elles peuvent

dépendre du pH, ainsi que de la concentration et des constituants de la solution du sol. Dans le

sol, des charges positives et négatives peuvent exister à différents endroits du même minéral

aussi bien qu'entre différents minéraux.

Généralement, les minéraux argileux présentent une charge négative, excluant de manière

effective les anions de la proximité de la surface minérale. Le volume d'exclusion dépend à la

fois de la composition de l'eau et de la concentration de la solution du sol. Les anions sont

expulsés de la matrice au niveau de la porosité principale tandis que les cations sont absorbés.

Ce phénomène peut provoquer un retard sur les courbes de restitution entre les traceurs anionique ou isotopique. Une adsorption significative des anions peut aussi se rencontrer dans les sols comportant des surfaces en oxydes hydratés. Les principaux composés concernés sont les oxydes d'aluminium et de fer (y compris les hydroxydes et oxyhydroxydes) ainsi que les bordures des couches silicatées. Les charges de surface de ces minéraux dépendent du pH des solutions du sol. Une charge positive augmente quand le pH diminue. La kaolinite est un minéral qui se comporte ainsi. L'adsorption des anions cause un retard de ces derniers par rapport au mouvement de l'eau. Ceci peut aussi avoir un effet sur les isotopes de l'environnement. Johnston (1988) a montré qu'ignorer l'adsorption du chlorure, à pH bas, peut conduire à surestimer sa concentration d'un facteur 2.

4.2 ABSORPTION CHIMIQUE

La différence entre absorption chimique et absorption physique est difficile à estimer dans le

cas de l'argile. Une distinction peut être faite en étudiant la possibilité de désorption et les

cinétiques de la réaction. 42

Intéractions Eau-Roche

4.3 ECHANGE D' IONS

Le phénomène est associé à la structure cristalline des particules argileuses, qui ont une

charge de surface négative. La capacité d'échange dépend de la nature de l'argile.

4.4 INTERACTION CHIMIQUE ENTRE LES SOLUTES

Les processus chimiques peuvent être séparés en deux principaux phénomènes:

1) précipitation chimique contrôlée par la solubilité d'un corps, et

2) altération chimique par e.g. les processus d'oxydo-réduction et de complexation.

Ces interactions peuvent être renforcées par la présence de micro-organismes comme les bactéries, les algues ou les champignons microscopiques.

4.4.1 LE SYSTEME CARBONATE-CO

2 La détermination de la composition isotopique du carbone ( 14 C et 13

C) (Part.5.2.1.2 et 5.2.2.3;

Volume I), de la température et des paramètres chimiques tels que le pH et l'alcalinité ainsi

que la connaissance des gaz et minéraux associés peuvent permettre de déchiffrer les réactions

chimiques dans les systèmes carbonatés, leurs bilans de masse et isotopique. L'age des eaux souterraines peut être déterminé précisément par la méthode 14

C (Part.5.2.2.3; Volume I;

Mook 1980; Clark et Fritz 1997). Ce n'est pas une procédure simple et directe. Le CO 2 gazeux et dissous, les composants du carbone organique et inorganique, les minéraux et la matière organique fossile, (Part.4.4.2) impliqués dans ces réactions entre l'eau et la roche peuvent avoir des compositions isotopiques différentes. Par ailleurs, les équilibres chimiques et

isotopiques ne sont pas forcément approchés dans les conditions définies de systèmes ouverts

ou fermés. La composition isotopique du CID des systèmes carbonate inorganique sièges de multiples sources et cheminements du carbone, et dans lesquels l'équilibre chimique et isotopique

prévaut, peut être très précisément modélisée en utilisant le programme informatique

NETPATH (Plummer et al. 1994). L'établissement de ces conditions intervient au cours de la recharge des eaux souterraines. La précipitation atmosphérique s'infiltre dans le sol, les équilibres chimique et isotopique s'établissent entre le gaz carbonique du sol, les espèces carbonées dissoutes dans l'eau (H 2 CO 3 , HCO 3 , CO 3 2-) et les carbonates marins dans le sol. Les facteurs de fractionnement et les constantes d'équilibre, fonctions de la température, déterminés expérimentalement, sont utilisés (Chapitre 6 et Volume I). Des complications surviennent si du CO 2 d'origine magmatique, du CO 2 issu des inclusions fluide, du CO 2 organique et du CH 4 interviennent. Par ailleurs, des minéraux d'origine hydrothermale ou terrestre, plutôt que marine peuvent intervenir dans les réactions carbonate-CO 2 dans l'eau douce. Une autre difficulté intervient pour la modélisation hydrochimique si du carbonate formé à partir de la décomposition du feldspath intervient (Vogel et Ehhalt 1963). Ce carbonate est formé à partir du CO 2 atmosphérique et renferme une activité 14

C et une

43

Chapitre 4

composition isotopique nettement différentes de celles d'un carbonate marin. Dans ces conditions, la modélisation est souvent impossible, du fait de l'absence de données

fiables. L'interprétation des données de l'isotope stable du carbone peut, cependant, permettre

encore une évaluation qualitative des conditions de l'inter-action eau-roche.

4.4.2 REACTIONS AVEC LA MATIERE ORGANIQUE

L'interaction chimique entre l'eau souterraine et la matière organique a une influence importante sur la composition en isotope du carbone des composés dissous de carbone inorganique. Les principaux processus sont

1) oxydation de la matière organique, avec formation de CO

2 et réactions chimiques successives avec le carbonate de la roche réservoir, et

2) méthanogénèse.

L' oxydation de la matière organique (restes de plantes, charbon, tourbe, lignite) peut

survenir avec l'oxygène dissous d'une eau souterraine récemment rechargée ou à partir de la

réduction du sulfate. Le système CO 2 - HCO 3 se comporte comme un système fermé, de sorte que les valeurs de 13 C et 14

C sont modifiées.

Le carbone organique dans le sol ou plus profondément sous le sol s'oxyde suivant CH 2 O + O 2 CO 2 + H 2

O (4.1)

Ce CO 2 peut dissoudre le carbonate augmentant la concentration de carbone dissous (CO 2 et HCO 3 ) jusqu'à un facteur 2 par: CO 2 + CaCO 3 + H 2

O 2 HCO

3 + Ca 2+ (4.2) Dans des sols renfermant de la matière organique, les eaux souterraines contiennent typiquement 12 à 24 mg de C par litre sous forme de carbone inorganique dissous (Volume I). La réduction du sulfate peut intervenir de la façon suivante 2 CH 2

O + SO

4 2 2 CO 2 + S 2 + 2 H 2

O (4.3)

100 mg/L de SO

4 peut donner 91 mg/L de CO 2 correspondant à une augmentation maximum

du bicarbonate d'un facteur 3. Une description détaillée de l'évaluation quantitative du bilan

isotopique est donnée dans le Volume I et dans Clark et Fritz (1997). Dans un premier temps l'oxydation augmente le CID du fait de la formation de CO 2 tandis que HCO 3 reste constant. Les valeurs de 14 C 13

C diminuent et l'age

14

C augmente. Dans un

deuxième temps les concentrations en CO 2 diminuent et le CID augmente. La valeur dequotesdbs_dbs10.pdfusesText_16