[PDF] APPROCHE THERMODYNAMIQUE DE LA CORROSION DES





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La chimie

le troisième principe de la thermodynamique (on ne touchera pas ce ?G m. (produits). ?G n. ?G générale plus façon deou. (B). ?G b (A). ?G a. (D). ?G.



Enthalpie libre évolution et équilibre

Enthalpie libre et réaction chimique. Enthalpie libre de réaction r. P. G Pour une réaction donnée la constante d'équilibre thermodynamique notée K° ...



Reaction chimique - Thermodynamique - Cinétique

2 NaN s 2 Na s 3 N g. ?. + le volume produit est 3×245 L( volume molaire d'un gaz à 25°C)= 73



APPROCHE THERMODYNAMIQUE DE LA CORROSION DES

MODÉLISATION THERMODYNAMIQUE DU SYSTÈME QUATERNAIRE RÉCIPROQUE où ?G ?H et ?S sont respectivement la différence d'énergie libre de Gibbs



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Solutions de la série N°3 (exercice 34 et 5) (Thermodynamique) 2- Calculer l'enthalpie libre standard (?G°) à 25°C de la réaction suivante :.



PREMIER PRINCIPE DE LA THERMODYNAMIQUE ENERGIE

Au cours d'une transformation spontanée à pression et température constantes l'enthalpie libre d'un système diminue. Lorsque G atteint une valeur minimale



Thermodynamique des transformations physico-?chimiques

Ce désordre est mesuré la grandeur thermodynamique appelée. « entropie ». et pression constantes tend à minimiser son enthalpie libre G. Lorsque.



Partie III : La thermodynamique / Chapitre VI Le deuxième principe

nouvelle fonction thermodynamique: enthalpie libre G. Pour un processus irréversible: ?S > ?Q irrev / T ? ?S > ?H / T ? T ?S > ?H et ?H- T ?S < 0 donc ?G 



Exercices de Thermodynamique

On modélise l'air par un gaz parfait de masse molaire M = 29 g.mol?1. Données : le « centimètre de mercure » est défini par la relation 1 atm = 76 cmHg = 



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THERMODYNAMIQUE : NOTION DE SYSTEME PRINCIPES DE BASES Notion de système : Définition : toute portion de l’espace ou portion de l’univers qui contient la matière que l’on veut étudier Exemple Univers ? Environnement Système

Is Delta text G G Temperature dependent?

[What is equilibrium?] Although Delta ext G ?G is temperature dependent, it's generally okay to assume that the Delta ext H ?H and Delta ext S ?S values are independent of temperature as long as the reaction does not involve a phase change.

What does Delta G stand for?

Chem Table – Gibbs Free Energy of Formation (Delta G) Chemical Substance (state) ?G f? kJ/mol Ag (s) 0 Ag + (aq) 78 AgBr (s) -100 AgCN (s) 164 128 more rows ...

Are the thermodynamic values for a system a subscript?

You might also see this reaction written without the subscripts specifying that the thermodynamic values are for the system (not the surroundings or the universe), but it is still understood that the values for Delta ext H ?H and Delta ext S ?S are for the system of interest.

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ifi

UNIVERSITÉifiDEifiMONTRÉALifi

ifi ifi ifi ifi

GUILLAUMEifiLAMBOTTEifi

ifi ifi ifi

THÈSEifiPRÉSENTÉEifi

(GÉNIEifiMÉTALLURGIQUE)ifi

AVRILifi2012ifi

ifi ifi ifi ifi ifi

UNIVERSITÉifiDEifiMONTRÉALifi

ifi ifi ifi ifi

Cetteifithèseifiintitulée:ifi

ifi

AlF3-NaF-SiF4-Al2O3-Na2O-SiO2

ifi ifi ifi e:ifiPhilosophiaeifiDoctorifi ifi iiiifi ifi

DÉDICACEifi

MaxifiPlanckifi

ifi ifi ifi ifi

ÀifiM.K.ifi

ifi ivifi ifi

REMERCIEMENTSifi

aidé à développer mes connaissancesifiscientifiques,ifienifiparticulierifi enifithermodynamique.ifiJeifi

a offertesifideifi présenterifi mesifi

Constellium, NorskifiHydroifietifiRioifiTintoifiAlcan)ifiqui,ifigrâceifiàifileurififinancementifiainsiifiqueificeluiifiduifi

CRSNGifietifiduifiFQRNT-Regal,ifi

Prof. A.D. Pelton.ifi

Unifi merciifi particulierifi àifiJean-Philippe,ifi Christian,ifiCatherine,ifi Jacques,ifiMatthias,ifiYoun-Bae,ifi

EIGM.ifi

Unifigrandifimerciifiàifimesifiparents,ifiJeanifietifiMarie-Christine, Damien,

Sophie,ifiBertrand,ifi Myriamifi etifi Florence,ifi maifi cousineifi etifi sonifi mari,ifi ViolaineifietifiRégis,ifipourifi leurifi

de mon doctorat.ifi vifi ifi

RÉSUMÉifi

important qui affecte la durée de vie des cuvesifi corrosionifiduifigarnissageifiréfractaireifideifilaificathodeifidansifiuneifi àifiunifi

arrêtifi prématuréifi deifilaificuveifi etifi doncifi avoirifi unifi impactifi surifi laifi productionifi etifi entrainerifi desifi coûtsifi

estifi principalementifi dueifiàifidesifi réactionsifi chimiquesifi entreifilesifiréfractairesifialuminosiliceuxifietifi lesifi

produit, mais aussi avec des espèces de la phase gazeuse (sodium, espèces contenant du fluor, Rendre possible leificalculifi desifi équilibresifichimiquesifi complexesifi thermodynamiqueifi desifi solutionsifi

liquidesifietifisolides,ifidesificomposésifi etifideifilaifiphaseifigazeuseifiduifisystèmeifichimiqueifi

quiifi représenteifi lesifi espècesifi impliquéesifi dansifi laifi corrosionifi duifi garnissageifi réfractaireifideifi laifi cuveifi

ciproque quaternaire AlF3-NaF-SiF4-Al2O3-

jamais été réalisée etifiestifi trèsificompliquéeifi duifi faitifi deifi laifi natureifi deifi laifi solutionifi oxyfluorée.ifiLaifi

fortifi ordreifiàificourteifi distanceifi observéifi entreifilesifiionsifideifi laifi solutionifiliquideifialorsifiilifi estifi possibleifi

(MQMQA)ifiquiifiprendifienificom

distance entre les premiersifietifiaussiifilesifisecondsifivoisins,ifietificonstitueifileifimodèleifileifiplusifiadaptéifipourifi

Dansifiunifipremierifitemps,ifileifisystèmeifiréciproqueifiavecifi libreifideifiGibbsifi laifiplusifinégativeifitituants limitants,ifiNaF-SiF4-Na2O-SiO2, viifi ifi

modéliserifi ceifi systèmeifiréciproqueifiuneifi estimationifidesifi propriétésifithermodynamiquesifi duifiliquideifi

hypothétiqueifiSiF4 aifiétéifinécessaire.ifiLesifidonnéesifiexpérimentalesifidansifilesifisystèmesifibinairesifiNaF-

SiF4 etifiNa2O-SiO2

donnéesifi considéréesifi fiablesifi sont,ifi elles,ifi trèsifi bienifi reproduites.ifi Unifi seulifi jeuifideifi paramètresifi duifi

ParifilaifisuiteifileifisystèmeifiréciproqueifiAlF3-SiF4-Al2O3-SiO2 aifiétéifioptimiséifiprincipalementifiàifi

partirifidesifiinformationsificoncernantifilesifiéquilibresifiavecifilaififluor-topaze,ifiAl2SiO4F2. Ces équilibres

sontifi relativementifi bienifi reproduitsifi

donnéesifietifilaifidifficultéifipourifireproduireifisimultanémentifilesifidonnéesifipourifiAl2SiO4F2 etifilesifidonnéesifi

LeifisystèmeifiternaireifiAl2O3-Na2O-SiO2 etifileifisystèmeifiternaireifiréciproqueifiAlF3-NaF-Al2O3-

Na2O ont été traités conjointement en raison du fait que desificompromisifiétaientifinécessairesifipourifi

2O3-Na2O, notamment pour la solution

ȕ.ifiLesifi nombreusesifi donnéesifi expérimentalesifi relativesifi auxifi propriétésifi

thermodynamiquesifi desificomposésifi stoechiométriquesifiouifiauxifi solutionsifi solidesifi dansifi leifi systèmeifi

ternaireifiontifiétéifiprisesifienificompteifipourifilaifimodélisationifideifiNaAlSiO4 etifiNaAlSi3O8. Parifiailleurs,ifileifi

cationifiNaAl4+,ifi

(substitutionifideifiSi4+ parifiunifiAl3+ coupléifiàifiunifiNa+ dansifilaifirégionifiricheifienifiSiO2 duifisystèmeifiternaireifi

ent dans ces deux systèmes et lesifi propriétésifidesificonstituantsifilimitantsifi leifi

faisantifi intervenirifi (NaAlF4 etifi NaAlO2) ont été ajustées pour reproduire les propriétés

dansificertainesifirégionsifideificomposition,ifinotammentifidansifilaifirégionifiricheifienifiNa2O dans le système

deux systèmes.ifi viiifi ifi

enifi tenantifi compteifi principalementifi desifi donnéesifiexpérimentalesifidisponiblesifi dansifi lesifi sectionsifi

isoplèthesifi NaF-NaAlSiO4, NaF-NaAlSi3O8, Na3AlF6-NaAlSiO4 etifi Na3AlF6-NaAlSi3O8 etifi

queifi lesifi conflitsifi entreifi cesifi données,ifi certainementifi liésifiauxifidifficultésifi expérimentales,ifirendentifi

applications,ifi pourifi laifi corrosionifi duifi garnissageifi réfractaireifideifi laifi cathode,ifi deifi laifi modélisationifi

ceifidoctorat.ifi

Leifi modèleifi permetifi leifi calculifi deifi différentesifi grandeursifi thermodynamiquesifi tellesifi queifi laifi

libre deifiGibbsifidesifiréactionsifideificorrosion,ifilesifipressionsifipartielles,ifilesifiactivités,ifietc.ifiDeifiplusifilaifi

modél projet "ifiAifi Virtualifi Laboratoryifi forifitheifi AluminumifiIndustryifi doctorat.ifi viiiifi ifi

ABSTRACTifi

In the aluminum industry, the corrosion of refractoryifi materialsifi isifi anifi importantifi issueifi

mainlyifi dueifi toifi chemicalifi reactionsifi betweenifi aluminosilicateifi refractoryifi materialsifi andifi liquidifi

withifi speciesifi ofifi theifi gasifi phaseifi (sodium,ifi fluorine-

Enabling the calculation of complex chemical equilibriaifiinvolvedifi inifi theifi corrosionifi ofifi theifi

refractoryifi liningifi willifi allowifi theifi choiceifi ofifi moreifi suitableifirefractoryifi materialsifi andifi thereforeifi

ThisifichemicalifisystemifiisifitheifiquaternaryifireciprocalifisystemifiAlF3-NaF-SiF4-Al2O3-Na2O-SiO2 withifi

aluminumifiandifi carbon.ifiTheifi modelingifi ofifitheifi entireifireciprocalifi systemifihasifineverifi beenifirealizedifi

modelingifiisifi basedifi onifiGibbsififreeifienergyififunctionsifi comingifi fromifi theifitheoryifi ofifi solutions.ifiTheifi

centralifihypothesisifiofifi thisifiprojectifiisifithat,ifiififiitifi isifi possibleifitoifireproduceifitheifi strongifishort-rangeifi

orderingifi observedifi betweenifi theifi ionsifi ofifi theifi liquidifi solution,ifithenifi reasonableifi resultsifi willifi beifi

usedifi inifi thisifithesisifiisifitheifi Modifiedifi QuasichemicalifiModelifiinifitheifi QuadrupletifiApproximationifi

First,ifitheifireciprocalifi systemifi withifitheifi mostifi negativeifiGibbsififreeifienergyifi changeifi forifitheifi

exchangeifireactionifibetweenifitheifiend-members,ifiNaF-SiF4-Na2O-SiO2, wasifimodeled,ifiallowingifithusifi

theifi thermodynamicifi propertiesifi ofifi reciprocalifi solutionsifipresentingifi aifi strongifi short-rangeifi orderifi

ixifi ifi

anifiestimateifiofifitheifithermodynamicifipropertiesifiofifitheifihypotheticalifiSiF4 liquidifiwasifinecessary.ifiTheifi

experimentalifi dataifiinifitheifi binaryifi systemsifiNaF-SiF4 andifiNa2O-SiO2 areifireproducedifi withinifitheifi

couldifinotifi beifireproduced.ifiTheifidataifi consideredifireliableifiareifi wellifireproduced.ifiAifiuniqueifi setifi ofifi

Thereafter,ifitheifireciprocalifisystemifiAlF3-SiF4-Al2O3-SiO2 wasifioptimizedifimainlyifibasedifionifi

theifidataifiregardingifiequilibriumifiwithififluor-topaz,ifiAl2SiO4F2. These equilibria are relatively well

simultaneouslyifireproducingifitheifidataififorifiAl2SiO4F2 andifitheifiequilibriumifidataifiinifitheifireciprocalifi

system.ifi TheifiternaryifisystemifiAl2O3-Na2O-SiO2 andifitheifiternaryifireciprocalifisystemifiAlF3-NaF-Al2O3-

Na2O have been treated jointly due to the fact that compromises wereifi necessaryifi forifi theifi

optimizationifiofifitheifisystemificommonifitoifitheifitwoifisystems,ifiAl2O3-Na2O, in particular for the ȕ-

aluminaifi solidifi solution.ifi Theifi numerousifi experimentalifi dataifi relativeifi toifi theifi thermodynamicifi

accountififorifitheifimodelingifiofifiNaAlSiO4 andifiNaAlSi3O8.ifiFurthermore,ifitheificationifiNaAl4+, used in

theifimodelingifitoifireproduceifitheifichargeificompensationifieffectifi(substitutionifiofifiSi4+ byifiAl3+ coupledifi

toifiNa+ inifitheifiSiO2-richifiregionifiofifitheifiternaryifioxideifisystem),ifiisifipresentifiinifibothifiofifitheseifisystemsifi

andifitheifipropertiesifiofifitheifiend-membersifirelatedifitoifiitifi(NaAlF4 andifiNaAlO2) have been adjusted to

difficult.ifi NaAlSiO4, NaF-NaAlSi3O8, Na3AlF6-NaAlSiO4 andifiNa3AlF6-NaAlSi3O8 andifibyifiusingifitheifimodelifi xifi ifi

undoubtedlyifirelatedifi toifi theifi experimentalifi difficulties,ifi makeifi theifi modelingifi ofifi theifi quaternaryifi

reciprocalifisystemificomplex.ifi

toifitheifi corrosionifi ofifi theifi cathodeifi refractoryifi lining,ifi ofifi theifi thermodynamicifi modelingifi ofifi theifi

Theifi modelifi permitsifi theifi calculationifi ofifi differentifi thermodynamicifi quantitiesifi suchifi asifi

refractoryifiliningifi duringifitheifi electrolysisificellifi operationifi canifibeifi simulated.ifiTheifithermodynamicifi

calculationsifi areifi madeifi possibleifi byifi theifi integrationifi ofifi theifi modelifi parameters,ifiobtainedifi byifi

thermodynamicifi optimization,ifiinifi aifi databaseifi withinifi theifi thermochemicalifi calculationifi softwareifi

SDUWLFXODU WR WKH SDUWQHUV RI WKH SURMHFW quotesdbs_dbs22.pdfusesText_28
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