Mots-clés: dioxyde de carbone, gaz annexes, solubilité, équilibre de phases, solubilité des gaz La définition de la constante de la loi de Henry est: ⎟⎟ ⎠
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dans le présent exposé que la solubilité d'un gaz et celle d'un solide sont prévisibles quand la A Solubilité des gaz D'après la définition que nous avons
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I Définition II Grandeurs L'état d'un gaz dépend de 4 variables: la pression « P », le volume Donc: si: est le coefficient de solubilité du gaz i dans le liquide
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solubilité du CO2 et sur les tensions interfaciales, Rapport BRGM/RP-57101-FR, 53 p , 1 tableau, 17 figures salins, réservoirs pétroliers ou de gaz en fin de vie) semble être une solution pertinente (en MPa) d'après la définition : aq CO
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Mots-clés: dioxyde de carbone, gaz annexes, solubilité, équilibre de phases, solubilité des gaz La définition de la constante de la loi de Henry est: ⎟⎟ ⎠
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2 2 – Solubilité des solides dans les liquides La loi de Henry s'applique pour tous les mélanges résultant de gaz dissous dans un solvant Remplaçant cette expression de dU dans la définition de dF, la condition d'évolution devient :
Propriétés thermodynamiques de systèmes contenant des gaz
décrire la solubilité de gaz pouvant participer à des réactions chimiques en phase aqueuse La loi de Henry s'écrit alors : fi v = ai Hi, s La définition du
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Ainsi qu'en 3ème, lors de l'étude du pH et de l'acidité Prérequis : La définition de la solubilité d'une substance (solide ou gaz) ainsi que la méthode de
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N°d'ordreD.U.:2974
UNIVERSITECLERMONTAUVERGNE
U.F.R.Sciencesettechnologies
N°905
THÉSE
Présentéepourobtenirlegradede
DOCTEURD'UNIVERSITÉ
Spécialité:Chimie-Physique
Par:BárbaraLibório
MSc.IngénieureChimique
thermodynamiqueExaminateurs:
Christelle Goutaudier, Professeure,Université Claude Bernard Lyon 1, Lyon (Rapporteure) Jean-Luc Daridon, Professeur, Université de Pau et des Pays de l'Adour, Pau (Rapporteur) Jean-Paul Serin, Enseignant Chercheur, Université de Pau et des Pays de l'Adour, Pau (Rapporteur)Directeursdethèse:
Jean-Yves Coxam, Maître de conférences, Université ClermontAuvergne, Clermont-Ferrand iiIsaacNewton(1642-1727)
iiiAHelenaetJosé,
ivRésumé unité pourmesurerl'enthalpiedesolutionduCO Naplace pour la déterminationdu volume molaire du CO2á dilution infinie,propriéténécessaire à
2dansl'eauetsolutionsaqueusesdeNaCletles
premièresrésultatssontprometteurs.électrolytiques,enthalpiedesolution
vAbstract This thesis studies the enthalpy of solution of carbon dioxide inelectrolyte aqueous solutions. To develop theoretical models describing the systems {CO2-water-salt} under the geological storage
enthalpyofCO impuritiessuchasannexes(O influence of these impurities, an experimentalapparatushas been set up for the measurement of enthalpiesofsolutionofSO solutions,enthalpyofsolution viRemerciementstravail. Ces trois années passées à ses côtés n'étaient pas toujours faciles mais, du point de vue
jen'oublieraijamais. toutemagratitude.Jevoussouhaitebonnechancepourl'avenir.
soutenu physiquement au cours de ces derniers périodes les plus difficiles, je n'oublierai pas ces
enAllemagne!Obrigada,graciasetteşekkürler.
Pour m'avoir toujours bien conseillé, pour son amitié, pour son soutien et pour toutes les bonnes
discussions scientifiques, je tiens à remercier à José. Pour moi, il est un exemple et une source
sincère.Umbemhajaatodosvocês!
ixTABLEDESMATIERES xiListedessymbolesMolécules
H2OEau
CO2Dioxydedecarbone
SO2Dioxydedesoufre
Composésioniques
NaClChloruredesodium
CaCl2Chloruredecalcium
Na2SO4Sulfatedesodium
Symbolesmathématiques
osmotique mélangeHkConstantedelaloideHenry
liquideàdilutioninfinieRConstantedesgazparfaits
bVolumeminimaldegaz aAttractiondeVanderWaalsωFacteuracentriqueduCO2
xiiExposants
0Etatderéférence
∞Dilutioninfinie sEtatdesaturation *EtatpurEExcès
Indices
solSolution hydHydratation wEau gGazCO2Dioxydedecarbone
1 IINTRODUCTION
La plupart des pays industrialisés ont maintenantentrepris de Les procédés de captage et stockage géologique du CO 2sont envisagés pour réduire les émissions de gaz à effet de serre dissolutionduCO modèle thermodynamique. Afin d'ajuster et validerle modèle thermodynamique qui décritles systèmes{gaz-eau-sel}, l'acquisition de données expérimentales précises joue unrôle indispensable. Ce chapitre fera un point sur le contexte projet. 2I-1ContexteSocioéconomique
Depuis les années1950, le monde connaît un réchauffement planétaire sans précédent, comme le
montrent diverses études menées au cours des 25 dernières années, notamment par Le Groupe
Kyoto est un pas en avant pour la prise en compte des émissions de gaz à effet de serre (GES). • l'élévationdelatempératuremoyennedelasurfacedelaTerre(+1°C),depuis1910; • l'augmentationduniveaumoyendesocéans(16cmen100ans); • ladiminutiondelacouvertureneigeusedansl'hémisphèreNord(-9%,soit-3millionsdekm2 entre1950et2000).mondiales de CO2provenant de la foresterie et de l'agricultureainsi que de l'utilisation des combustibles fossiles, de la
3clairement trois périodes distinctes qui marquent le début de l'ère industrielle vers 1900 et son
En raison de l'utilisation massive de combustibles fossiles (pétrole, gaz naturel et charbon), les
atmosphériqueenCOsur la Figure I-1 d) que la production de CO2liée à l'activité industrielle (cimenteries, exploitation
2,seuilconsidérécommecritique.
anthropique, responsable à hauteur de 56.5% des émissions issues de l'industrialisation. Viennent
FigureI-2Répartitiondes
4Ces gaz sont principalement émis lors de la production d'électricité et d'énergie, et pendant les
laproductionglobale.réduire les émissions de GES en 2050 par rapport à celles de 1990, pour ne pas dépasser une
fixés comme objectif de réduire les émissions de CO2de 50% autour de 2050. Afin de limiter les
• réduirelaconsommationénergétiquedanslesbâtiments,lestransports,l'industrie;• utiliserdesénergiesnonémettricesdeGES(solaire,éolien,énergiehydraulique,géothermie,
nucléaire);• améliorerlerendementénergétiquedesmoyensdeproductiond'électricitéàpartirdel'énergie
fossile; • développeretétendrelespuitsnaturelsdecarbone(forêts,etc.); 5 • utiliserleCO2produitcommematièrepremièrepourlaproductiondeproduitsàfortevaleur ajoutée;• capter et stocker le CO2dans des''sites sécurisés''(aquifères salins, anciennes mines de
charbon,etc.).Certaines de ces solutions passent par une rationalisation individuelle de la quantité d'énergie, le
développement devéhicules moins pollueurs ou la mise en place de solutions alternatives. captersélectivementleCOprofonds. La mise en oeuvre à grande échelle de la technologie ducaptage, transport et stockage
géologiqueduCOI-2CaptageetstockageduCO2
autreinstallation industrielle, et de le stocker,dans des formations géologiques souterraines par exemple. nécessaire de l'adapter pour la récupération du CO2dans les effluents industriels.Le procédé de
gauche). 6modifiée par l'auteur.Copyright Source:[4]; droite: vue d'ensemble de l'intérieur d'un aquifère salin; Figure adaptée et
niveauxdeconcentrations;parexempleOdoit être régénérable afin de pouvoir mettre au point des processus d'absorption et désorption
fonctionnant en cycles. Actuellement, les alcanolaminesen solution aqueuses sont les solvants chimiqueslesplusmaturespourcapterleCO d'absorptionoùleCO 7 pressionimportante.roches basiques. La capacité des formations charbonnières nonexploitableest incertaine, avec des
concernantl'impactàlong confinédansl'océan.l'agriculture ni à l'eau potable et se trouve à plus de 1km de profondeur.La capacité potentielle
mondialedestockageduCOdissolvent partiellement dans l'aquifère et réagissent avec les minéraux présents pour former des
carbonates, ou pour être piégés dans la roche poreuse. Un aquifère approprié est un système
8 charbond'ALSTOMetleprojetULCOS/ salinsprofonds,sontencours[6]: • ProjectSleipner/StatoilenNorvège:premièreinjectiondanslesous-sol1996avecunstockage totalprévude20MtCO 2; • Project totalprévude60ktCO 2; • ProjectKetzin/ stockagetotalprévude10000tCO 2.de confinement inefficaces. La fuite de CO2pourrait potentiellement dégrader la qualité des eaux
varier considérablement, qualitativement et quantitativement, suivant l'origine du CO2et le secteur
présentsdansleCO propriétésd'absorptionduCO 9I-3Objectifsetstratégie
exempleOles puits d'injection ou de monitoring présents sur les sites. Le rôle de ces impuretés sur le
comportement géochimique des sites de stockage est aujourd'hui assez peu documenté (quelques2006, deux projets financés par l'ANR, " Puits-CO2» et " Gaz Annexes », ont démarré et se sont
mélangedegaz-roche. danslessitesdestockagedeCO 2.Pourcelalespartenairesduprojetsont:
- ARMINES,GEOSCIENCESARMINESCentredeGéosciencesdeMinesParisTech, - BRGMBureaudeRecherchesGéologiquesetMinières, - InstitutdeChimiedeClermont-Ferrand,CNRS-DR7CentreNationaldelaRechercheScientifique - GeoRessourcesGeoRessources(UMRCNRS7359) - IFPENIFPEnergiesNouvelles - UPPA-LATEPLaboratoiredeThermique,EnergétiqueetProcédés, - LRGPLaboratoireRéactionsetGéniedesProcédés, - TOTALE&P-RDTOTALE&PRechercheetDéveloppement 10 données expérimentales manquantes qui permettront de caler et de valider lesmodèles termesdecompositiondufluxdeCO environnementaux.Contributiondel'ICCF:
des températures et pressions élevées sont de grand intérêt car elles permettent obtenir des
de manière indirecte pour déterminer la solubilité des gaz dans les solutions salines. Lesdonnées
laboratoire. pour évaluer l'influence du changement du cation (Ca2+) et de l'anion (SO42-) sur la solubilité et
été réalisées pour déterminer l'enthalpie de solution du dioxyde de soufre (SO2) dans les solutions
11 gaz(CO phaseliquide.particulier les mesures ont été réalisées pour les mélangeseau-CO2sur une large gamme de
àtubevibrantaétéadaptée.
chapitre III, les techniques expérimentales utilisées, et plus particulièrement la calorimétrie à
littérature, lorsque celles-ci sontdisponibles. Dans le chapitre V, le développement du modèle
duCO2danslessolutionsaqueusessalines.
12 IIL'ÉTATDEL'ART
la conception et l'optimisation des procédés chimiques, delaséquestrationgéologiqueduCO2enaquifèressalins,nous
nous intéresserons aux équilibres liquide-vapeur dans les systèmes{CO2-eau-sel}.Cechapitrecommencepardonner
en raison de la présence de sel et les conséquences sur la2dansl'eau
2et Na {CO de coefficient d'activité décrivant la phase aqueuse et une équation d'état décrivant la phase gazeuse.Cettedernière 13 structurants (Structures kosmotropes) sont présents dans la solution. Les structures kosmotropesdéstructurants (Structures chaotropes).Les agents chaotropes ont l'effet inverse que les structures
L'addition desels fortsdansl'eau (commeparexempleNaCl)détruitlesformations(ES)defaiblesdensités etconduit àla formation(CS). Pour cette raison, la solubilité des gaz,dans les solutions
aqueuses en présence d'électrolyte,est réduite. Ce comportement est appeléeffetsalting-out. Le
in, qui est dû àdes électrolytes hydrophobes, typiquement des ions contenant des chaînes alkyle
(C nH2n+1). a)(ES) b)(CS) 14 les charges opposées des ions ducristal. Les atomes d'hydrogène (blanc sur la FigureII-2) sont partiellement positifs, alors ils cherchent les ions chlorure Cl -(vert sur la Figure II-2). Les atomes(jaunesur la Figure II-2). La non-idéalitéprovient, principalement,du faitqueles ions de charges
a) b) c) d) 15 {CO Na 2SO4.II-2-1Donnéesenthalpiques
données de solubilité.Un seul auteur, Koschel et al.[10],a été trouvépour des mesures directes
avecSO2. mSel (mol.Kg-1H2O) T (K) pquotesdbs_dbs16.pdfusesText_22