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AVERTISSEMENT

Ce document est le fruit d'un long travail approuvé par le jury de soutenance et mis à disposit ion de l'e nsemble de la communauté universitaire élargie. Il est sou mis à la propr iété in tellectu elle de l'auteur. Cec i implique une obligation de citation et de référencement lors de l'utilisation de ce document. D'autre part, toute contre façon, plagi at, reproduction i ll icite encourt une poursuite pénale.

Contact : ddoc-theses-contact@univ-lorraine.fr

LIENS Code de la Propriété Intellectuelle. articles L 122. 4 Code de la Propriété Intellectuelle. articles L 335.2- L 335.10

THÈSE DE DOCTORAT

pour titre de Spécialité : Génie des Procédés et des Produits

Etude et modélisation du comportement

lors de leur dispersion atmosphérique présentée par

Alice PLANTAMP

Ingénieur ENSIACET

Thèse soutenue publiquement le 5 Avril 2016 devant le jury composé de : Pierrette GUICHARDON Professeur (Université Aix- Marseille Présidente et Ecole Centrale Marseille) et rapporteur Denis MANGIN Professeur (Univ ersité de Lyon I) Rapporteur Christian LATGÉ Expert International ( CEA Cadarache) Examinateur Hervé MUHR Directeur de r echerche au CNRS Directeur de thèse (Université de Lorraine) Thierry GILARDI Ingénieur de recherche (CEA Cadar ache) Co-encadrant de thèse Laurent VINÇON Ingénieur de recherche (AREVA) Invité Gérard PRELE Ingénieur exp ert (EDF) Invité

RP2E Ecole doctorale Sciences et Ingénierie des Ressources, Procédés, Produits, Environnement

Thèse préparée au CEA, Centre de Cadarache, DEN/DTN/SMTA/LIPC 13108 St Paul les Durance

avec le Laboratoire Réactions et Génie des Procédés (LRGP) 1 rue Grand Ville, 54000 Nancy

i

Remerciements

Je tiens à exprimer ici ma reconnaissance et ma gratitude à plus expériences.

Les travaux de thèse, présentés dans ce manuscrit, ont été conduits sur le centre de recherche de

(LIPC) et en collaboration avec le Laboratoire Réactions et Génie des Procédés (LRGP) beaucoup de patience et de diplomatie et pour sHervé Muhr pour

avoir accepté de diriger cette thèse et pour ses remarques et conseils avisés, y compris pour le côté

administratif, tout au long de ces trois ans et quelques mois.

Je remercie égalem (LIPC),

pour tous les moyens mis à disposition pour ce travail et pour nos discussions pas toujours faciles

. De même, je remercie Éric Hervieu et Dominique Pêcheur, respectivement chef du Service de Technologie des Composants et des

Procédés et chef du Service Mesures et modélisation des Transferts et des Accidents graves pour

e dans leurs unités respectives, et pour aisément avec les autres laboratoires de leur service. Je souhaite aussi remercier Christian Latgé pour dès le début pour réaliser

ce travail, et pour son implication et son intérêt pour ces recherches, notamment au travers de la

) en Inde. Par la même

occasion, je tiens à remercier Dr. Baskaran et son laboratoire, notamment le Dr. Subramanian, pour

leur très bon accue il en Inde et pour les divers éc hanges fr uctueux tout au long de cette

collaboration. Ce travail entrant dans le cadre du projet TECNA, et du groupe de travail FeuNa avec EDF et AREVA, je remercie les personnes impliquées dans ce projet, et notamment Olivier Gastaldi (chef du projet TECNA), Laurent Vinçon (AREVA), Gérard Prêle (EDF) et Dominique Deprest (EDF).

Je suis très reconnaissante à -Marseille et

Denis Mangin, Professeur des Universités de Lyon 1

manuscrit de thèse. Je remercie également Christian Latgé, Laurent Vinçon, et Gérard Prêle,

membres de mon jury pour avoir lu mon manuscrit et pour leur jugement de mon travail.

Un grand merci aux techniciens (Aurore, Cyril, Audrey, Brigitte et Serge) et aux ingénieurs (Pierre,

Anna, Thierry, Laurent, Karine, Michèle) du LIPC ii

ce laboratoire et pour nos nombreux " pti dèj » et autres pique-niques qui font la cohésion de cette

équipe de choc. En particulier, je tiens à remercier Serge Trambaud pour son aide précieuse et son

expérience du sodium pour toute la partie expérimentale de ma thèse, Brigitte Tormos pour ses

ir aidé à utiliser le MEB (entre autres) et Michèle Troulay pour tous ses petits raccords et pour ses cons eils en relaxation. Je souhaite remercier le s autres laboratoir es du /ou emprunté du matériel pour mon dispositif expérimental, et notamment Denis Cambet, Thierry Bonhomme, Pierre Roubin, Pierre Charvet, ainsi que Michel Soucille et C laude Berton pour leur ex pertise dans le domaine du sodium, pour les a spects combustion et sécurité, et leur aide précieuse.

Un énorme merci aux thésards (Daniele, Marie(s), Nayiri, Nur, Anais, Vincent, Aurélien, Kevin,

aux stag iaires (notamment Bastien, Laure, Sarah, Sofiane, Morgane, Alice) et aux apprentis (Jean-Christophe, Alice, Pierre, Camille) ainsi à Emilie pour

rendu cette galère doctorale bien plus agréable à travers nos discussions, rires et sorties. Je

tiens à remercier plus particulièrement Jérémy, pour nos brainstorming (aka pauses café), nos

discussions culinaires et sportives et pour s s aurais oubliés de mentionner ici.

Caroline, Rachel, Raphaëlle), Marie, Marie-

et de me défouler, mais aussi semi-marathons et de la classique du Sud, la superbe Marseille-Cassis. Je souhaite aussi remercier mes amies et ex-colocs (Marion, Valentine, Béné, Elo et Cie), dont certaines également thésardes, pour nos voyages, nos week-ends sur Paris ou dans le Sud et nos supportée dès le début dans cette grande aventure ssement, mes parents, mes frères et Christophe !! iii il apprend toujours plus. Il ne peut apprendre moins.

Richard Buckminster Fuller

iv v

Table des matières

Introduction .......................................................................................................1

CHAPITRE 1 ................................................................................................... 5

Phénoménologie du comportement physico-chimique ......................................................... 7

Phénoménologie des feux de sodium et de la dispersion des aérosols ....................... 7

Etude du mécanisme réactionnel de conversion des aérosols .................................... 10

Approches de description des réactions hétérogènes gaz-phase condensée ............ 12

Études expérimentales sur les feux de sodium ...................................................................... 15

Caractérisations physiques des aérosols : granulométrie et concentration ............... 15 -KIT) ............................................... 16 ............................................. 18 .......................................................... 20

Conclusion .......................................................................................................................... 21

Modélisation du comportement chimique ............................................................................. 22

Analyse théorique de la cinétique chimique réalisée par Clough et Garland (1971) 22

Analyse théorique des cinétiques de transfert réalisée par Cooper (1980) ................ 23

Modélisation proposée par Ramsdale (1989) ................................................................ 24

Modélisation proposée par Gilardi et al. (2013) ............................................................ 25

........................................................................................................... 27

Enjeux et démarche du travail de thèse .................................................................................. 28

CHAPITRE 2 .................................................................................................. 31

....................................................................... 33

Etude de sensibilité du facteur de rétention des aérosols évalué par simulation ..... 35

............... 38

Etude de la spéciation et de la granulométrie initiale des aérosols ..................................... 39

Etude thermodynamique du système NaOH-H2O ...................................................... 40

................ 45 Données thermodynamiques du système NaOH- H2O- CO2 .................................... 47

Evolution du comportement physique des aérosols ............................................................ 49

.................................................. 50

Etude de la coalescence des aérosols .............................................................................. 52

Conclusion .................................................................................................................................. 62

vi

CHAPITRE 3 ................................................................................................. 63

.................................................. 65

Présentation du modèle initial et des améliorations apportées ................................... 65

........... 69 ................................................. 73

Définition des interfaces gaz-liquide à considérer ........................................................ 73

...................................................................................... 75

Modélisation du transfert de CO2 à la surface des aérosols ........................................ 77

.......................................... 77

Bilan matière des aérosols ................................................................................................ 77

.................................................................................. 80

Taux de surface .................................................................................................................. 86

Etude de sensibilité des ......... 87

hérique ....................... 87

Etude de sensibilité par rapport au diamètre des aérosols .......................................... 88

Etude de sensibilité par rapport à la température extérieure ...................................... 89

Conclusion .................................................................................................................................. 91

CHAPITRE 4 ................................................................................................. 93

Description du dispositif expérimental .................................................................................. 95

Objectifs des essais de suivi des aérosols ....................................................................... 95

Présentation du dispositif expérimental ......................................................................... 96

Principe et déroulement des essais expérimentaux ...................................................... 99

......................................................... 100 ............................................. 100

Post-traitement des données enregistrées .................................................................... 105

Incertitudes de mesure et reproductibilité des essais ................................................. 108

...... 111 ............................................................... 112 ...................................................................... 114 Caractérisation ........................................... 115

Conclusion ................................................................................................................................ 122

vii

CHAPITRE 5 ................................................................................................ 125

.............................................. 127 .................................. 127 Extrapo ......................................... 131 Comparaison des nouvelles mesures expérimentales avec le modèle cinétique ............. 134 134
Confrontation du modèle cinétique avec les nouvelles mesures expérimentales... 135

Validation du modèle cinétique complet ..................................................................... 138

cissant .............................................................................................................................. 138

Utilisation du modèle cinétique pour les calculs de dispersion atmosphérique ............. 140

140
Inversion du modèle vers une loi cinétique définie en fonction du temps ............. 140 Détermination des para mètres de la loi ci nétique en fonction des conditions

atmosphériques ................................................................................................................................ 142

.......... 144

Conclusion ................................................................................................................................ 145

Conclusions et perspectives .......................................................................... 147

Synthèse générale ................................................................................................................................. 147

Perspectives .......................................................................................................................................... 149

Bibliographie ................................................................................................. 151

Annexes .......................................................................................................... 155

Annexe 1 ............................................................................................................................................... 157

Annexe 2 ............................................................................................................................................... 158

Annexe 3 ............................................................................................................................................... 159

Annexe 4 ............................................................................................................................................... 160

Annexe 5 ............................................................................................................................................... 163

Annexe 6 ............................................................................................................................................... 164

Annexe 7 ............................................................................................................................................... 165

viii

Annexe 8 ............................................................................................................................................... 167

Annexe 9 ............................................................................................................................................... 170

Annexe 10 ............................................................................................................................................. 172

Annexe 11 ............................................................................................................................................. 173

Annexe 12 ............................................................................................................................................. 174

ix

Liste des Figures :

Figure 1-1. Mécanisme réactionnel de la combustion du sodium ......................................................... 8

Figure 1-2. Principaux phénomènes des feux de sodium et rejets d'aérosols .................................... 10

Figure 1-3. Evolution du profil de concentration et de la géométrie du réactif solide au cours du

........ 14 Figure 1-4. Profils de concentration pour le modèle du film de Whitman (1923) : a. dans le cas .............................................. 15 Figure 1-5. Données expérimentales du taux de conversion de NaOH des aérosols de feu de

sodium pour des humidités de 40 et 70% (Hofmann et al., 1979)...................................................... 17

Figure 1-6. Données expérimentales du taux de conversion de NaOH des aérosols de feu de

sodium pour des humidités entre 3 et 56% (Cherdron et al., 1984) ................................................... 18

Figure 1-7. Données expérimentales du taux de conversion de NaOH des aérosols de feu de

sodium pour des humidités entre 20 et 90% (Anantha Narayanan et al., 2015) ............................... 21

Figure 1- : profil de concentration en gaz dans la particule .............. 26

Figure 1-9. Démarche de la thèse proposée pour répondre aux objectifs ......................................... 29

Figure 2- à gauche) et de la

surpression (en mbar sodium ................ 35quotesdbs_dbs50.pdfusesText_50

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