[PDF] Thèse de doctorat 13 oct. 2017 DOCTEUR DE

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Thèse de doctorat

de l"Université Sorbonne Paris Cité

Pour l"obtention du grade de

DOCTEUR DE l"UNIVERSITÉ PARIS DIDEROT(PARIS 7)

École Doctorale : Chimie Physique et Chimie Analytique de Paris Centre (ED 388)Spécialités : Chimie-Physique et Chimie Analytique

Présentée par

Alexandra TibaldiDéveloppement de transistors organiques à grille

électrolytique pour la caractérisationin-situdeprocessus de fonctionnalisation de surface -Application au suivi d"une cinétique enzymatiqueDirigée parVincent Noël

Soutenue publiquement le 13 octobre 2017 devant le jury composé de : M me. Souhir BoujdayUniversité P. et M. Curie Rapportrice

Maître de conférences

M. Lionel HirschUniversité de Bordeaux Rapporteur

Directeur de Recherche

M. Pascal MailleyCEA - Grenoble Président du jury

Chercheur - CEA

M. François MavréUniversité Paris Diderot Examinateur

Maître de conférences

M me. Marion WoytasikUniversité Paris Sud Examinatrice

Maître de conférences

M. Vincent NoëlUniversité Paris Diderot Directeur

Maître de conférences

Laboratoire ITODYS

(UMR 7086)

Université Paris Diderot (Paris 7)

Bâtiment Lavoisier

15 rue Jean Antoine Baïf

75013 Paris 13

FranceÉcole de Chimie Physique et Chimie

analytique de Paris Centre - ED 388

Case Courrier 63

4, place Jussieu

75252 Paris Cedex 05

France

"Retiens cet enseignement : un coup annule parfois le précédent.»

Jumanji

Remerciements

Ce travail de thèse a été effectué au laboratoire ITODYS, présidé par François Maurel

que je remercie chaleureusement. Je remercie également chaleureusement tous les membres du jury, à commencer par Souhir Boujday et Lionel Hirsch qui m"ont fait l"honneur d"être rapporteurs et de se pen- cher avec intérêt et bienveillance sur mes travaux de thèse, ainsi que Marion Woytasik,

François Mavré et Pascal Mailley pour avoir accepté de participer à ce jury et pour s"être

intéressés à ma recherche. Je remercie plus particulièrement Vincent Noel qui a encadré et guidé au quotidien mes travaux et mes recherches avec un enthousiasme constant et ce pendant les trois années

qu"aura durés cette thèse. Sa disponibilité et son soutien permanent auront été précieux.

Je remercie ensuite sincèrement l"équipe BIOS dans son ensemble. Tout d"abord, Gior- gio Mattana qui a toujours pris de son temps afin de décortiquer avec moi un nombre considérable de problèmes ces deux dernières années et de m"aiguiller pour les surmon- ter. Un grand merci également à Benoît pour sa disponibilité et sa bienveillance. Merci

à Guillaume Anquetin pour son aide régulière et en particulier lors des synthèses. Je re-

mercie enfin les deux nouveaux membres de l"équipe Samia Zrig et Nicolas Battaglini qui, après m"avoir soutenu pendant mon stage de master 2, m"ont bien épaulé durant cette thèse. Je remercie également tous les postdocs et collaborateurs de l"équipe et plus parti- culièrement Alina Latus, Gregory March et Laure Fillaud. Un énorme merci à tous les doctorants de l"UFR et plus spécifiquement Vitor Bra- siliense, Andrés Lombana, Jonathan Fouineau, Yong Ai, Annette Délices, Khue Nguyen, Charlie Rabin, Alexis Gosset et Hyeok Kim sans qui rien n"aurait été pareil entre les murs verts du bâtiment Lavoisier. De manière générale, je remercie toutes les personnes de l"UFR qui ont collaboré de près ou de loin au bon déroulement de ma thèse d"un point de vue scientifique, humain ou administratif. Je tiens également à remercier tous les amis qui m"ont soutenu et motivé avant et

pendant cette thèse et qui je l"espère seront toujours là bien après la soutenance. Pêle-

mêle selon l"arrivée des souvenirs :

viRemerciementsCélia pour son infatigable écoute, sa disponibilité et l"invention d"un jingle qui résonne

encore régulièrement dans ma tête; Constance pour sa pévenance et sa gentillesse sans oublier les soirées crêpes, les balades dans Paris et tous les voyages; Laetitia et Maïlys pour leur dynamisme et leur motivation lors de nos sorties; Marco et Bettina pour les soirées jeux et la découverte d"Avalon;

Ahcène pour sa sympathie et sa générosité, pour tous les weekends à Londres et la semaine

passée en Espagne; Elie et Amélie pour ce weekend au ski qui a fait beaucoup de bien; Boa, Ji-min, Sophie et Liliane grâce à qui Séoul n"a plus de secrets pour moi; Jennifer pour sa gentillesse même lors du râpage d"une demi-tonne de carottes et pour m"avoir montré qu"il était possible de faire une rando en sandales à Jeju; David et Aline pour les différentes soirées réalisées à la Haÿ-les-roses; Fateme pour sa spontanéité et son prévenance au laboratoire; Athéna seule personne à m"avoir fait monter 6 étages en courant et en roller; Guillaume et Kevin pour avoir égayé une formation CFDIP et pour toutes les " réunions doctorales » qui ont suivies. Je tiens à remercier toute ma famille et notamment mes parents pour leur disponi- bilité, leur bienveillance et leur soutien sans faille. Je remercie également Jean Pierre, Lucille et Guillaume pour leur gentillesse et leur dynamisme. Il en va de même pour Mar- celle et Michel qui ont toujours pris soin de moi. Merci à Jean-Louis et Isabelle pour leur générosité et leur gentillesse. Je remercie tous les proches de la famille qui ont toujours été présents d"une manière ou d"une autre : Reynald, Antoaneta, Clara et Andgel, Isabelle et Maryse LC., Maryse R., Jérémy, Pascal et Hervé, Alain et Catherine. Je tiens enfin à remercier particulièrement Kevin pour sa présence, sa motivation et sa patience. \usepackage{merci!} \usepackage{japanese}watashi mo!

Résumé/Abstract

Résumé

Ce travail de thèse porte sur la réalisation et l"étude de transistors organiques à grille

électrolytique (EGOFET) à des fins analytiques. Ces transistors à effet de champ ont

comme particularité de fonctionner en présence d"un électrolyte et de travailler à de très

faibles voltages. L"architecture des EGOFETs a été adaptée pour que leurs caractéristiques

électriques soient dans une large mesure contrôlées par la structure et la composition de

l"interface grille/électrolyte. Cette propriété fonctionnelle a été mise à profit pour la trans-

duction d"évènements physico-chimiques localisés à la surface de la grille du transistor.

Sur la base des variations de signal électrique des EGOFETs, la cinétique de chimisorp- tion d"alkylthiols sur une grille en Au a pu être caractérisée. Cet exemple souligne la potentialité des EGOFETs pour l"étudein-situet en temps réel de nombreux phénomènes

de fonctionnalisation de surface. Cette propriété a été appliquée au suivi de la production

in-situd"un alkylthiol, la thiocholine, par une enzyme, l"acétylcholinestérase (AChE). En présence de son substrat, l"AChE génère de la thiocholine. L"ajout d"enzyme dans un dispo- sitif EGOFET contenant du substrat dans l"électrolyte provoque une variation du courant

de drain corrélée à la quantité d"enzyme présente. Le dispositif a permis de doser l"AChE

sur la gamme de 1,4.10 -3à 0,3 unité active, avec une limite de détection de 1,4.10-3unité active. Cette méthodologie analytique propose une alternative aux dispositifs de lecture actuels des dosages immuno-enzymatiques.

Mots-clefs

Transistor organique à effet de champ, double couche électrique, biocapteur, mono- couche auto-assemblée, cinétique enzymatique, acétylcholinestérase Résumé/AbstractixDevelopment of electrolyte-gated organic field-effect transistors forin-situcharacterisation of surface functionalisation processes - Application to the monitoring of enzymatic kineticsAbstract This work deals with the realisation and study of Electrolyte-Gated Organic Field- Effect Transistors (EGOFETs). These field-effect transistors have the peculiarity of op- erating in the presence of an electrolyte and at very low voltages. The EGOFETs archi- tecture has been adapted so that its electrical characteristics are mostly controlled by the structure and composition of the gate/electrolyte interface. This property has been used for the transduction of physico-chemical events located on the surface of the transistor gate. Based on the electrical signal variation of the EGOFETs, the kinetics of alkylthiols chimisorption on Au gate can be characterised. This example hightlights the potentiality of EGOFETs forin-situand real-time study of various surface functionalisation phenomena. This property has been applied to the monitoring ofin-situproduction of an alkylthiol, the thiocholine, by an enzyme, the acetylcholinesterase (AChE). In the presence of its substrate, AChE generates thiocholine. The addition of enzyme to an EGOFET device containing its substrate in the electrolyte causes a variation in the drain current corre- lated to the amount of enzyme present. The device allowed the determination of AChE from 1,4.10 -3to 0,3 active unit range, with a limit of detection of 1,4.10-3acitive unit. This analytical capability offers an alternative to the current reading devices of enzyme immunoassays.

Keywords

Organic Field-Effect transistor, electrical double layer, biosensor, self-assembled mono- layer, enzymatic kinetics, acetylcholinesterase

Table des matières

Remerciements

v

Résumé/Abstract

vii

Introduction

5

Introduction (in English)

7

1 État de l"art

9

1.1 Les Biocapteurs

10

1.2 Les Semiconducteurs

11

1.2.1 Semiconducteur intrinsèque et dopage

11

1.2.2 La structure MOS (Metal Oxide Semicondutor)

14

1.3 Les MOSFETs (Metal Oxide Semiconductor Field Effect Transistor)

15

1.3.1 Principe

15

1.3.2 Modélisation des courants électriques

16

1.3.3 Les caractéristiques courant-tension

17

1.3.4 MOSFETs et détection

17

1.3.5 MOSFET et (bio)détection

18

1.3.5.1 Les ISFETs (Ion Sensitive Field Effect Transistor)

18

1.3.5.2 Les ChemFETs (Chemical Field Effect Transistor)

19

1.3.5.3 Les EnFETs (Enzyme Field Effect Transistor)

20

1.3.5.4 Bilan

20

1.4 Les OFETs (Organic Field Effect Transistor)

20

1.4.1 Principe

20

1.4.2 OFETs et biodétection

21

1.5 Les EGOFETs

22

1.5.1 Principe

22

1.5.2 Détection à l"interface semiconducteur/électrolyte

24

1.5.3 Détection à l"interface grille/électrolyte

29

1.5.4 Autres dispositifs

30

1.5.5 Bilan

31

2 Design, Fabrication et Caractérisation des EGOFETs

33

2.1 Contexte et objectifs

34

2.2 Fabrication du dispositif de mesure

37
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